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最新MOF | 南京师范大学杨华军Angew:氨基酸同分异构精准调控 MOF 孔环境,实现高效 Xe/Kr 分离

2026-05-16 01:13:48

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一句话总结

南京师范大学杨华军教授本文以亮氨酸与异亮氨酸两种非极性氨基酸同分异构体为配体，构筑了拓扑结构相同但刚性与孔环境迥异的锌基 MOFs（Zn‑LEU、Zn‑ILE），利用配体微小结构差异实现框架稳定性、孔径与疏水性质的精准调控，最终获得高选择性、高抗湿性、低成本的 Xe/Kr 分离材料。相关工作发表在Angewandte Chemie International Edition。

研究背景

氙与氪理化性质极相近，传统低温精馏分离能耗高、成本大；MOF 吸附分离因节能高效备受关注，但构筑低成本、非极性、耐湿、高选择性的 Xe/Kr 吸附材料仍面临挑战。

实验方法

材料合成：以硝酸锌、5‑氨基四氮唑、亮氨酸 / 异亮氨酸为原料，四甲基氟化铵为矿化剂，在 DMF 中溶剂热合成 Zn‑LEU 与 Zn‑ILE。
结构表征：单晶 X 射线衍射、粉末 XRD、变温 XRD、pH 稳定性、接触角、TGA、氮气吸附‑脱附。
气体分离性能：Xe/Kr 单组分吸附、IAST 选择性计算、动态穿透实验（不同流速、湿度、超低浓度 400 ppm Xe）。
机理分析：DFT 理论计算吸附位点与结合能。
经济性评价：首次提出成本归一化 Xe 产能指标，评估工业化潜力。

图文解析

图 1 | 20 种蛋白质氨基酸的结构示意图，侧链以蓝色显示；异亮氨酸与亮氨酸的侧链以红色突出标注。

图 2 | Zn‑LEU 与 Zn‑ILE 的结构示意图。

(A) ZIF 中四连接 Zn 节点与本文结构的概念类比示意图（IM：咪唑；TZ：四氮唑；AA：氨基酸）。(B) Zn‑ILE 中 Zn²⁺中心的局部配位环境，以及 Zn‑LEU 与 Zn‑ILE 的晶体结构（Zn：浅蓝色；N：深蓝色；O：红色；C：灰色）。

图 3 | (A) Zn‑ILE 在不同 pH 溶液中浸泡 1 天后的 XRD 图谱。(B) Zn‑LEU 在不同 pH 溶液中浸泡 1 天后的 XRD 图谱。(C) Zn‑ILE 的变温 PXRD 图谱。(D) Zn‑LEU 的变温 PXRD 图谱。(E) 活化后 Zn‑ILE 在 77 K 下的 N₂吸附‑脱附等温线。(F) 活化后 Zn‑LEU 在 77 K 下的 N₂吸附‑脱附等温线。

图 4 | (A) Zn‑LEU 与 Zn‑ILE 中 Zn2 中心周围的空间位阻环境。(B) Zn‑LEU 与 Zn‑ILE 中 Zn2 中心局部配位壳层对比。(C) 以 Zn2 为中心的原子累积数随径向距离的变化。

图 5 | (A) 298 K 下 Zn‑LEU 与 Zn‑ILE 的单组分气体吸附等温线（实线：Xe；圆圈：Kr）。(B) Zn‑LEU 与 Zn‑ILE 对 Xe、Kr 的吸附焓 Qst。(C) 298 K 下 Zn‑LEU 与 Zn‑ILE 对 Xe/Kr（20/80，v/v）的 IAST 选择性。(D) 不同流速下 Zn‑ILE 的穿透曲线。(E) 不同湿度条件下 Zn‑ILE 的穿透曲线。(F) 2 mL・min⁻¹ 流速下 Zn‑ILE 的循环穿透曲线。(G) Zn‑ILE 晶体模拟 XRD（黑色）、合成态 Zn‑ILE PXRD（红色）、活化 Zn‑LEU PXRD（蓝色）、Xe/Kr 分离后 Zn‑ILE PXRD（绿色）。(H) 298 K 下 Zn‑ILE 对超低浓度混合气体（400 ppm Xe，40 ppm Kr，0.91% Ar，21% O₂，平衡气 N₂）的动态穿透测试。