南京大学鲍惠铭研究团队通过构建微液滴反应腔室，结合三氧同位素（Δ′17O）示踪技术，系统研究了SO₂在O₂和/或NO₂存在下的氧化路径。结果表明，在O₂和NO₂共存条件下，O₂是主导氧化剂，但硫酸盐中的氧并非仅来自O₂和水，还直接来源于SO₂和NO₂，挑战了传统水相氧化机制。研究发现，微液滴界面可生成活性氧物种（如O、O₂⁻、H₂O₂），促使SO₂直接氧化为SO₃，进而水解为硫酸盐，绕过了传统SO₃²⁻/HSO₃⁻中间体的完全氧交换过程。该发现揭示了微液滴环境中SO₂氧化的新机制，对理解大气霾污染中硫酸盐的快速生成具有重要意义。
本文要点
要点1. 氧化路径识别：在O₂+NO₂共存条件下，硫酸盐的Δ′17O值与O₂-only条件高度一致，表明O₂是主要氧化剂，NO₂贡献有限。要点2. 氧源多样性：硫酸盐中的氧可同时来自O₂、H₂O、SO₂和NO₂，说明SO₂在微液滴中未完全与水发生氧交换，存在直接氧化路径。要点3. 机制模型构建：提出两种并行路径：P1为传统水相氧化（SO₂ → SO₃²⁻/HSO₃⁻ → 硫酸盐），P2为界面直接氧化（SO₂ + O → SO₃ → 硫酸盐）。同位素质量平衡计算支持P2在L1实验中占比高达79%。要点4. 反应速率提升：微液滴环境下SO₂氧化速率常数（k ≈ 1.3×10⁻³ s⁻¹）比传统水相O₂氧化（k ≈ 7×10⁻⁶ s⁻¹）高出约3个数量级，解释了高湿霾天气中硫酸盐的快速积累。要点5. 对大气化学模型的启示：现有模型假设SO₂与水完全氧交换，本研究结果要求重新审视微液滴界面在硫、氮循环中的作用，推动大气化学模型的修正。Xiang Sun, Wenbo You, Yu Wei, Hao Yan, Liwu Zhang, Huiming Bao. Microdroplet-Assisted Sulfate Formation Incorporating Versatile Oxygen Sources, J. Am. Chem. Soc. (2026)
DOI: 10.1021/jacs.5c17911
https://doi.org/10.1021/jacs.5c17911
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