曲阜师范大学路洪艳/南京大学王强华团队Phys. Rev. Lett.: 双层镍氧化物La3Ni2O7超导电性的压力依赖性理论

自从铜氧化物和铁基高温超导体被发现以来，双层Ruddlesden-Popper（RP）La₃Ni₂O₇中的超导特性因其在14 GPa以上约80 K的转变温度T_c而引起了实验和理论领域的广泛关注。La₃Ni₂O₇具有NiO₂平面，类似于铜氧化物中的CuO₂平面，表现出准二维性。La₃Ni₂O₇中Ni原子的平均价态为Ni^2.5+（3d^7.5），混合价态在3d⁸和3d⁷之间。其3d_3z2−r2和3d_x2−y2轨道分别约为半填充和四分之一填充，在费米能级附近占据主导地位。

考虑到La₃Ni₂O₇的三个费米口袋和多轨道性质，La₃Ni₂O₇更接近铁基超导体的情况。相比之下，在无限层镍氧化物中，Ni¹⁺（3d⁹）的电子构型与铜氧化物中的Cu²⁺（3d⁹）的电子构型相似。到目前为止，针对La₃Ni₂O₇提出的理论表明，Ni 3d_3z2−r2轨道之间的强垂直层间耦合在驱动库珀对配对中很重要，这诱导了s_±波配对对称性或d波配对对称性。

最近，实验组对双层RP La₃Ni₂O₇单晶进行了最高压强高达104 GPa的压力变化实验。从0到14 GPa，并保持了弱绝缘性。在14 GPa以上，进入超导态。其转变温度从18 GPa时的83 K单调下降，在90 GPa以上的压力下降至40 K以下，形成了直角三角形的温度-压力相图。

在此研究中，为了揭示这种不寻常压力依赖超导相图的潜在机理，作者结合密度泛函理论（DFT）和无偏奇异模泛函重整化群（SM-FRG）进行了理论研究。DFT计算表明，费米口袋随着压力的增加（大于14 GPa）基本上没有变化，但带宽增大了，特别是Ni 3d_3z2−r2轨道之间的层间跃迁积分增强了。从DFT能带结构出发，作者根据Ni 3d_3z2−r2和3d_x2−y2轨道构建了双层紧束缚模型。在此基础上，通过SM-FRG计算研究了电子关联效应导致的超导电性。研究发现自旋涨落诱导了s_±波配对，但自旋涨落随着压力的升高逐渐被压制，这导致了转变温度随压力升高而降低，与实验定性一致。作者强调了d轨道巡游电子的重要性，在SM-FRG计算中很自然地捕捉到了这一特征，这种不寻常的压力依赖性是Ni d轨道局域磁矩图像不能得到的。此研究揭示了La₃Ni₂O₇中超导电性的相关微观描述，更重要的是阐明了其不寻常的超导机理。

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