固态激光制冷概念由普林舍姆于1929年提出,并首次在稀土掺杂固体中实现实验验证。其核心原理为声子辅助上转换光致发光:光子通过湮灭晶格声子带走体系热量。历经数十年发展,固态激光制冷技术仍受限于严苛的实现条件,要求材料具备近单位量子效率、极低寄生吸收与精准匹配的激发能量。绝大多数半导体材料难以满足上述条件,极大限制了制冷材料的选择范围与器件集成应用。
二维半导体为光-物质、热-物质相互作用的调控提供了全新平台。其原子级超薄结构可构筑范德华异质结,精准调控界面结构、扭转角与层间距等关键参数。由于所有原子均暴露于表面与界面,材料的电子、光学与声子特性主要由层间相互作用主导。虽然单层过渡金属硫族化合物具备强电子-声子耦合特性,且已实现上转换光致发光现象,但因光致发光量子产率远低于制冷阈值,始终无法实现激光制冷。尽管学界持续优化材料量子效率,但亟需发展上转换发光以外的全新机制,突破二维材料激光制冷的技术瓶颈。目前虽已有相关制冷机制的理论探索,但始终缺乏实验验证。
依托近年来二维半导体界面工程与载流子调控技术的研究进展,南京大学徐伟高教授、清华大学熊启华教授,高华健教授等人提出一种全新制冷机制:界面电荷转移驱动(ICT驱动)光学制冷。半导体光学制冷的核心前提是实现晶格声子的高效提取。已有研究证实,二维异质结的界面电荷转移过程存在动量失配与声子参与效应,为利用声子辅助电荷转移实现光学制冷提供了理论基础。该制冷过程需要借助界面能垒实现声子热能的耗散释放。但现有研究广泛报道的强耦合异质结体系中,电荷转移过程无能量势垒,无法实现热能定向耗散。这引出本研究的第一个核心难题:调控界面耦合强度,引入可控界面能垒,实现层间电荷转移过程中的单向声子提取。
另一大技术难题是实现制冷层与环境热沉的晶格热隔离,可通过层间耦合工程调控面外热输运特性加以解决。传统上转换光致发光制冷依靠光子辐射逃逸散热,而本文所提机制通过层间电荷转移将热量定向转移至另一功能层,可在亚纳米尺度形成陡峭温度梯度,因此需要极高的界面热阻抑制热量回流。综上,精准设计与调控界面相互作用,是突破上述两大难题、实现高效光学制冷的关键。
界面电荷转移光学制冷的原理示意图如图1a所示。以WSe₂/MoSe₂双层异质结为例,制冷机制分为三步:(1)光激发后,WSe₂导带中的热电子需克服界面能垒,在声子参与辅助下迁移至MoSe₂导带;(2)绝大部分热弛豫过程发生在MoSe₂层内,热量可进一步传递至外部热沉;(3)两层材料间的高界面热阻有效抑制热量回流至WSe₂制冷层,最终实现净制冷效应。基于该理论模型,本文的核心研究重点为:通过调控层间耦合状态,构筑可实现单向声子提取的界面电荷转移能垒。
徐伟高,教授、博导、国家级青年人才。2013年在北京大学获博士学位,师从张锦院士。2013-2018年在新加坡南洋理工大学开展博士后研究,合作导师熊启华教授。2018年入选国家海外高层次人才青年项目,同年加入南京大学化学化工学院,2019年入选江苏省“双创人才”。致力于新型量子材料设计与物性探索,在Nature(1)、Nat. Photon.(1)、Nat. Commun.(2)、PNAS(1)、Angew. Chem. Int. Ed.(1)、 Nano Lett.(1)、Adv. Mater.(1)等发表通讯及第一作者论文20余篇,被引3200余次。入职以来,主持国家自然科学基金重点项目1项和面上项目2项,主持省自然科学基金2项,代表性成果包括发现了建立了力学拉曼散射技术的理论模型和实验方法;发现并揭示了二维半导体中的关联荧光闪烁效应等。
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https://www.nature.com/articles/s41586-026-10662-w