南京大学/清华大学Nature: 二维异质结中界面电荷转移的光学制冷

光学制冷或固体激光制冷，为量子系统和电子系统提供了一种无需制冷剂的温度调控途径。现有进展依赖于声子辅助的上转换光致发光方法，但该方法仍受到严苛的材料和激发条件的限制。

在此研究中，作者展示了一种不同的途径——界面电荷转移驱动的光学制冷——在二维半导体异质结中实现。WSe₂中的光激发载流子跨过II型界面进入MoSe₂或WS₂，通过声子辅助的界面电荷转移过程，以非辐射方式提取晶格能量。拉曼光谱和光致发光测量显示WSe₂层中具有显著的低温特征，瞬态吸收光谱识别出声子辅助的势垒激活层间电荷转移过程。分子动力学模拟表明，存在显著的热阻以维持温度梯度。这种势垒介导的声子提取方式无需接近单位量子效率或共振激发，为量子系统、光电子系统和纳米尺度系统的无制冷剂制冷和热管理提供了一种有前景的策略。

总而言之，这项研究提出了一种界面电荷转移驱动的光学制冷策略。从概念上讲，作为Pringsheim图像的一种可行补充，界面电荷转移驱动过程将光学制冷扩展至非辐射路径，通过工程化的界面载流子运动实现声子提取。该方案容忍较低的量子产率和宽松的激发条件，为在原子尺度上引导能量流提供了一个通用框架。实验观测结果共同表明，在II型半导体异质结中实现了净制冷效应，并为层间电荷转移过程中声子的参与提供了证据。

有几个方向值得进一步研究，包括更精确的微纳尺度测温、对声子辅助界面电荷转移路径的更深入理解，以及将其拓展至更广泛的材料体系。相关的界面载流子转移概念已在理论上被探讨过，但机制有所不同，例如利用I型异质结中的向上能带偏移实现蒸发式载流子制冷。这些界面电荷转移策略在量子系统和纳米尺度系统的无制冷剂制冷和热管理方面具有巨大潜力。更广泛地说，该方法使得在环境温度或升温条件下，仍能实现对低温电子、激子和声子现象的观测。

图3 不同层间耦合异质结中声子介导的电荷分离和复合超快动力学

图4 界面电荷转移驱动光学制冷的激发条件和材料容忍度

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