南京大学Physical Review Letters:在WSe₂封装的单层石墨烯中剪裁纯谷-塞曼自旋轨道耦合

研究背景

范德华异质结中的邻近效应，为调控材料电子性质、构筑新奇量子物态提供了强有力的平台。将过渡金属硫属化合物（TMDC）与石墨烯堆叠，可通过邻近效应把强自旋轨道耦合（SOC）印刻进本征SOC极弱的石墨烯中，进而催生自旋输运、铁磁性乃至非常规超导等丰富现象。然而，这种邻近诱导的SOC通常是多种成分的混合，主要包含具有不同对称性的谷-塞曼项与Rashba项。如何拆解并选择性地调控其中单一成分，长期以来是实现高性能自旋电子学与拓扑器件的关键难题。

层间扭转角是调控邻近效应的有力旋钮。在石墨烯-TMDC双层中，扭转既能改变SOC强度，也会引入特定的自旋织构；例如当错配角接近30°时，镜面对称性得以恢复，谷-塞曼成分被淬灭。近期理论进一步预言：当石墨烯被TMDC上下对称封装时，上、下两个界面的邻近SOC之间会发生量子干涉，从而为选择性放大或抑制某一SOC成分提供了途径，但相应的实验实现此前一直未能达成。

成果简介

近日，南京大学于葛亮教授、王雷教授与Renjun Du副研究员（通讯作者）团队在《Physical Review Letters》上发表研究，通过将单层石墨烯（MLG）对称封装于两片近平行扭转的WSe₂单层之间，在石墨烯中成功实现了纯谷-塞曼自旋轨道耦合。

器件由同一母片撕叠（tear-and-stack）而成的两片WSe₂封装MLG构成，以保证两WSe₂层间扭转角Δθ极小。单个WSe₂-MLG界面因晶格严重失配几乎不产生莫尔条纹（波长小于1 nm），但在WSe₂-MLG-WSe₂三明治结构中，跨越石墨烯的相干电子耦合使上下两套莫尔图案发生干涉，形成波长约15–28 nm的超莫尔晶格；纵向电阻在电中性点两侧出现的卫星峰（次级狄拉克点）为其提供了直接证据。

关键在于，WSe₂相对石墨烯晶格的转动取向决定了界面耦合动量，从而调控谷-塞曼项（HvZ=λvZτzσ0sz）与Rashba项。当两片WSe₂近乎对齐时，各界面破缺的反演对称性在全局上得以恢复：两界面的Rashba成分相消干涉（λR≈0），而在反演下为偶的谷-塞曼成分相长干涉。由此石墨烯的狄拉克锥在K、K'谷发生方向相反的自旋劈裂，同时保持时间反演对称并将自旋锁定于面外。

通过舒勃尼科夫-德哈斯（SdH）振荡与快速傅里叶变换（FFT）分析，团队在强谷-塞曼对齐的器件D1中，观察到低至0.6 T即出现的对称性破缺量子霍尔态，其FFT谱在归一化频率fν=1/4处劈裂为两条频率，对应两个面积不等的费米口袋，据此提取出有效SOC强度λSOC=1.68±0.12 meV；横向磁聚焦测量进一步确认了纯谷-塞曼SOC状态。相反，在两片WSe₂相对石墨烯均接近30°的器件N1中，全局堆叠对称性抑制了Rashba项、界面杂化淬灭了谷-塞曼项，整体邻近SOC被有效关闭，FFT谱仅剩fν=1/4单峰，四重简并得以恢复。

图注说明

图1 WSe₂-MLG-WSe₂超莫尔结构与纯谷-塞曼SOC能带。(A) 器件示意，顶、底WSe₂单层相对石墨烯分别扭转θt、θb，叠加形成波长λSM的超莫尔晶格。(B) 顶WSe₂（红）、MLG（蓝）、底WSe₂（绿）的布里渊区示意。(C) 计算的λSM随θb、θt的变化，与两WSe₂层间夹角Δθ成反比。(D) B=0、T=1.6 K下三个器件的Rxx-n曲线，箭头指示超莫尔势诱导的次级狄拉克点。(E) 引入λvZ=1.6 meV后MLG在K、K'谷附近的能带，自旋劈裂方向相反，子带间距为2λvZ。(F) 纯谷-塞曼SOC下B>0时的朗道能谱，红/蓝为面外自旋向上/向下，实/虚线对应K/K'谷。

图2 两代表性器件的朗道扇形图与FFT谱。(A)(B) 器件D1、N1在D=0下的Rxx随载流子密度n与磁场B的变化。(C)(D) 由(A)(B)的朗道扇提取的FFT谱，以归一化频率fν=f/(nφ0)表示。D1在fν=1/4附近劈裂为两条频率，表明存在SOC诱导的能带劈裂；N1仅有fν=1/4单峰，表明邻近SOC被有效抑制。

图3 朗道能级重排与简并度相变。(A) n=1.05×10¹² cm⁻²下Rxx随1/B的变化，灰色虚线标出ν=4N整数量子霍尔序列。(B) λvZ=1.6 meV（左）与0 meV（右）下计算的朗道能级随1/B演化，红/蓝代表面外自旋向上/向下。(C) λvZ=1.6 meV下朗道能级随B的演化。(D) 朗道能级随B演化的示意图，展示谷-塞曼劈裂ΔvZ与回旋能间距Δn之间的竞争。(E)(F) 计算态密度与实测纵向电导σxx随填充因子ν和B的变化；红色区为对称性破缺态，紫、绿区分别为整数、半整数序列的四重简并态，黑色虚线为相边界。

图4 SOC强度与组分的相图。(A) B=1 T、λR=0下计算的ΔDOS随λvZ和ν的变化，对称性破缺区的边界随λvZ增大移向更低载流子密度。(B) B=1 T下器件D1实测σxx随位移场D和n的变化，其相边界与(A)中λvZ=1.6 meV处的竖直切线吻合，且不依赖于D，说明该相变为本征性质。(C) 固定λSOC=1.6 meV、将θSOC=arctan(λR/λvZ)从0°连续调到90°的计算相图，揭示谷-塞曼与Rashba两种SOC截然不同的对称性。

总结展望

本工作揭示了邻近SOC调控中的一个核心物理：随着磁场增大，回旋能间距Δn按√B增长，而谷-塞曼劈裂ΔvZ保持恒定，二者竞争驱动了对称性强制的朗道能级交叉与重排。由此体系在对称性破缺量子霍尔态（二重简并ν=2N）与恢复四重简并态之间出现清晰相边界；值得注意的是，恢复后的量子化序列为整数型ν=4N，区别于本征石墨烯的半整数型ν=4(N+1/2)。紧束缚计算精确重现了实验相边界，使这一相变成为探测底层SOC哈密顿量的灵敏探针。

更重要的是，该平台既能在石墨烯中生成稳健的SOC，也能通过封装几何将其完全关闭；结合相图分析，还可定量拆解谷-塞曼与Rashba两种成分——前者对整条能带施加刚性能量劈裂，后者则通过自旋-动量耦合以能量依赖的方式改造朗道谱。凭借超高器件质量，团队在填充因子ν超过300处仍清晰分辨出朗道能级。这一工作为在范德华异质结中按需剪裁邻近自旋轨道耦合、进而设计拓扑与自旋电子学物态提供了可靠途径。

文献链接

Tailoring Pure Valley-Zeeman Spin-Orbit Coupling in WSe₂-Encapsulated Monolayer Graphene，Physical Review Letters (2026). 

DOI: 10.1103/46n3-pryp