南京理工大学, AFM : 垂直结构的大尺寸 Cs₃Cu₂I₅:Tl 闪烁体薄膜:商业平板探测器的新选择
大家好，今天为大家分享来自南京理工大学李晓明教授团队近期在 Advanced Functional Materials 上发表的研究论文：数十年来，X 射线平板探测器的性能一直受限于传统闪烁体 (如 CsI:Tl 和 Gd₂O₂S (GOS)) 在灵敏度、分辨率和成像速度之间难以兼得的固有权衡。要通过一种“全能型”闪烁体来突破这些限制，始终是一项严峻挑战，这不仅因为新型高性能材料难以发现，也因其大规模制造工艺复杂。Cs₃Cu₂I₅:Tl 近年来被视为一个极具潜力的候选材料，但其实际应用一直受到厚膜制备困难以及缺乏合适成像验证的制约。本工作采用单源蒸镀法，在商用薄膜晶体管背板上直接制备了大面积 (43 × 43 cm²)、垂直取向的 Cs₃Cu₂I₅:Tl 厚膜 (厚度 > 300 µm)。由此集成的平板探测器实现了 3.7 lp mm⁻¹ 的空间分辨率 (无放大)，且余辉极低 (<0.3% @ 5 ms)。凭借出色的光响应非均匀性 (PRNU，0.16%)、极小的残影，以及基于时空变换器的机器学习框架，我们展示了高质量、高速度的成像和计算机断层扫描。该 Cs₃Cu₂I₅:Tl 厚膜展现出均衡的综合性能、高灵敏度，在环境条件和高能 X 射线辐照下均具有优异的稳定性，再加上可规模化的制备方法，使其成为面向先进平板探测器应用的一种极具竞争力的下一代闪烁体。关键词： 计算机断层扫描、Cs₃Cu₂I₅:Tl、平板探测器、大面积厚膜、垂直结构
研究人员用单源真空热蒸发在43×43 cm²商用TFT面板上直接沉积了垂直取向的Cs₃Cu₂I₅:Tl厚膜 (>300 µm)，组装出完整FPD原型。该器件分辨率3.7 lp/mm，放大条件下可达71.8 lp/mm；余辉<0.3%@5ms，PRNU仅0.16%。高剂量-低剂量快速切换无滞后，无封装存放180天结构和发光仍然稳定，而同期CsI:Tl在90天就已严重退化。结合spatiotemporal Transformer实现稀疏视角高速CT重建，首次在商用FPD器件层面完成了Cs₃Cu₂I₅:Tl与主流闪烁体的全面性能对标。
1.材料制备及表征：
图1：(a) 使用旋转炉蒸发沉积制备 Cs₃Cu₂I₅:Tl 粉末的示意图。(b) 单批次千克级数量的 Cs₃Cu₂I₅:Tl 粉末照片。(c) Cs₃Cu₂I₅:Tl 粉末的 XRD 图谱。(d) Cs₃Cu₂I₅:Tl 热蒸发过程示意图。(e) 通过热蒸发制备的 43 × 43 cm²、300 µm 厚的 Cs₃Cu₂I₅:Tl 薄膜。(f) Cs₃Cu₂I₅:Tl 薄膜的截面 EDS 线扫描结果。图2：垂直结构 Cs₃Cu₂I₅:Tl 厚膜的蒸发沉积优化。(a) 不同衬底温度下生长的 10 µm 薄膜在有/无 100°C 热处理时的 XRD 结果。(b) 不同衬底温度下生长的 10 µm 薄膜在 100°C 热处理后的透射率曲线。(c) 90°C 生长的 10 µm 薄膜热处理后的照片。截面 SEM 图像：(d) 110°C 生长、无垂直取向的 200 µm 薄膜，(e) 90°C 生长、具有清晰垂直生长的 200 µm 薄膜。比例尺：100 µm。衬底温度 90°C 下生长的 300 µm 薄膜的表面 SEM 图像 (f) 未经热处理和 (g) 经过 100°C 热处理。比例尺：1 µm。(h) 厚度均匀且整体垂直生长的 300 µm 薄膜的低倍截面 SEM 图像。比例尺：100 µm。图3：沉积的大面积 Cs₃Cu₂I₅:Tl 闪烁体薄膜的光学性质。(a) 不同衬底温度下生长并经热处理后薄膜的 RL 光谱。(b) 优化薄膜的激发依赖 PL mapping。(c) 一片 10 × 10 cm²、10 µm 薄膜在 254 和 365 nm 紫外光下的照片。(d) 一片 43 × 43 cm²、300 µm 薄膜在 365 nm 紫外光下的照片。(e) 300 µm Cs₃Cu₂I₅:Tl 薄膜的 PLQY 和 (f) RL 衰减曲线。(g) Cs₃Cu₂I₅:Tl、CsI:Tl 和 DRZ-fine 闪烁体的余辉对比。图4：商业标准化平板探测器与厚 Cs₃Cu₂I₅:Tl 薄膜的集成及性能对比。(a) 一块 43 × 43 cm² 的 Cs₃Cu₂I₅:Tl 薄膜贴合在商用 TFT 面板上，并完成铝反射层封装与芯片键合的照片。(b) 已装配集成读出电路的 X 射线平板探测器。(c) X 射线明场条件下获取的像素响应均匀性图。(d) Cs₃Cu₂I₅:Tl、CsI:Tl 和 DRZ-fine 闪烁体的灰度级-像素计数直方图。(e) 本工作所用 X 射线成像系统示意图。X 射线图像：(f) 一个大尺寸手提箱，(g) 一个不同 OID 下的芯片。(h) 采用相同 TFT 和读出电子学系统的 Cs₃Cu₂I₅:Tl、CsI:Tl 与 DRZ-fine 平板探测器的 MTF 对比，以及 (i) DQE 对比。(j) 平板探测器关键性能参数对比。图5：深度学习增强的X射线CT表征与高保真体三维重建。(a) 本工作所用CT系统示意图。(b) 18650电池的重建图像及放大视图，可清晰分辨电极结构。(c) 第1幅和第180幅图像的灰度级-像素计数统计。(d) 重建18650电池的正交截面切片 (横截面和纵截面)。(e) 面向从超稀疏视角数据合成稠密投影集的潜在特征插值而设计的时空Transformer架构示意图 (从Δ = 1°的输入预测0.2°间隔的投影)。(f) 基于梯度的显著性图，可视化各训练时期中特定Transformer层在定位高频结构边界时的贡献。(g) 通过实验真值投影与合成输出之间极小的残差差异验证预测精度。(h) 收敛曲线，显示训练和验证损失函数在连续训练时期中的稳健下降。(i) 重建精度 (PSNR和SSIM) 对角采样间隔 (Δθ) 的灵敏度分析。(j) 基于稀疏视角数据的传统CT (左) 与经Transformer增强的方法 (右) 的体三维重建结果对比。图6：Cs₃Cu₂I₅:Tl 薄膜的高环境稳定性及在高能 X 射线下的低残影。(a) Cs₃Cu₂I₅:Tl 和 (b) CsI:Tl 薄膜的 XRD 图谱，以及 (c) Cs₃Cu₂I₅:Tl 和 (d) CsI:Tl 薄膜在无封装条件下随存储时间变化的 RL 曲线。(e) Cs₃Cu₂I₅:Tl 和 (f) CsI:Tl 薄膜老化前后顶部区域的截面 SEM 图像。比例尺：25 µm。(g) 残影效应测试示意图。器件的一部分被 5 cm 厚的铁块覆盖。(h) Cs₃Cu₂I₅:Tl 和 (i) CsI:Tl 平板探测器在 160 kV X 射线连续照射下的残余信号。
我们通过改进的单源热蒸发方法，成功在 TFT 面板上直接沉积了大面积 (43 × 43 cm²)、厚膜 (>300 µm) 且具有垂直结构的 Cs₃Cu₂I₅:Tl 闪烁体薄膜。基于上述薄膜制造了标准化平板探测器，该探测器展现出优异的综合 X 射线成像性能。实现了高达 71.8 lp mm⁻¹ 的空间分辨率、超高成像均匀性 (PRNU = 0.16%)、可忽略的残影，以及良好的耐湿和高能辐射稳定性，从而缓解了传统闪烁体长期存在的性能权衡问题。借助基于时空 Transformer 的机器学习框架，实现了电池和芯片的高速成像与计算机断层扫描，且无金属条纹伪影，噪声显著降低。本工作提供了 Cs₃Cu₂I₅:Tl 闪烁体薄膜用于平板探测器的器件级评估，并证实了其相对于商用闪烁体的优势，标志着 Cs₃Cu₂I₅:Tl 闪烁体向实际应用迈出了重要一步，为下一代高性能 X 射线成像铺平了道路。
文章来源：
https://doi.org/10.1002/adfm.77036
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