(纯计算)南京航空航天大学/香港大学Adv. Funct. Mater.: 大带隙量子反常霍尔绝缘体的对称性策略

量子反常霍尔绝缘体（QAHIs）是一类二维拓扑绝缘体，其表现出自旋极化的手性边缘态，并且无需磁体即可具有量子化的霍尔电导率，且对无序和杂质具有鲁棒性。由于边缘态中的完全自旋极化电子仅沿一个方向运动，因此在量子反常霍尔绝缘体中电子背散射被禁止，这使得它们成为开发集成信息存储和逻辑运算的无耗散器件的理想选择。此外，量子反常霍尔绝缘体为探索奇异量子现象提供了一个平台，例如拓扑磁电效应以及与超导体结合产生的马约拉纳模式。尽管人们为实现这一效应付出了大量努力，但所有实验报道的量子反常霍尔绝缘体都受限于低温条件下的苛刻要求。

在此研究中，作者提出了一种对称性降低策略，用以从非重元素设计高温量子反常霍尔绝缘体。以四方晶格为例，研究发现将对称性从P4/nmm降低到Pmmn会激活狄拉克点附近不同d轨道集合之间的杂化，进而与电子关联相互作用以增大带隙E_g。在该理论指导下，通过高通量第一性原理计算确定了三种新候选材料（VAs、VP和TiAs），其居里温度T_c高于室温，E_g高于110 meV。特别是，二维Pmmn结构的VAs是一种量子反常霍尔绝缘体，其T_c为850 K，E_g为1018 meV，远高于含重元素的二维P4/nmm结构TiTe的参数组合（650 K和181 meV）。此外，高对称性TiTe单层的带隙可以通过对称性降低操作（如施加应变和衬底应用）来增大。该策略为调控其他与自旋-轨道耦合相关的物态开辟了一条新途径。

图3 (a) 二维VAs原子结构的顶视图和侧视图；(b-c) 不考虑和考虑SOC时VAs的能带结构；(d) 不考虑SOC时投影到V 3d轨道上的三维能带结构；(e) 沿x轴计算的拓扑边缘态；(f) 反常霍尔电导σ_xy随费米能量的变化曲线

图4 (a-b) 考虑SOC时二维TiTe在零应变和3%拉伸应变下的能带结构；(c) 不考虑SOC时投影到Ti 3d轨道上的三维能带结构；(d) 二维TiTe的局域带隙沿Γ-X和Γ-Y方向随所施加单轴应变的变化