

近日,苏州大学孙启明教授和南京大学杨满意研究员合作,在纳米片分子筛中成功实现了高分散Pt-FeOx纳米颗粒的限域负载。该催化剂在甲基环己烷脱氢与甲苯加氢反应中表现出优异的催化性能,实现了以“甲基环己烷-甲苯”为媒介的氢能储存与释放。研究表明,纳米片分子筛限域的Pt-FeOx催化剂具备优异的传质性能;FeOx的引入不仅显著降低了甲基环己烷中C-H键的活化能垒,还可调控形成富电子的Pt活性位点以促进甲苯脱附,同时有效抑制Pt纳米颗粒的团聚与烧结,从而显著提升催化剂的结构稳定性与反应稳定性。本工作展示了纳米片分子筛限域金属催化剂在有机液态储氢反应中的应用潜力,有助于推动面向氢能技术的高效催化体系的理性设计与开发。



背景介绍:
有机液态储氢技术可在常温常压下实现安全、高效、可逆的氢气储运,且与现有能源基础设施高度兼容,被认为是突破氢能规模化储运瓶颈的关键途径。其中,“甲基环己烷-甲苯”体系因其储氢密度高、化学性质稳定而备受关注,通过可逆的加氢与脱氢过程,为实现安全高效的储氢循环提供了可行性方案。然而,传统负载型金属催化剂难以同时高效地催化甲基环己烷脱氢与甲苯加氢,并且在高温反应条件下易发生积碳、有机物吸附及金属颗粒团聚等问题,导致活性下降和稳定性不足。因此,设计并构建高效稳定的负载型金属催化剂,实现“甲基环己烷-甲苯”体系的可逆储放氢,已成为当前氢储运催化领域重要研究方向。纳米片分子筛具有规则的孔道结构、高比表面积与短扩散路径,成为限域与稳定金属催化剂的理想载体。将其应用于“甲基环己烷-甲苯”体系,有望提升传质效率、抑制活性组分团聚,克服现有催化体系在活性与稳定性方面的局限。


本文亮点:
针对上述关键挑战,本研究采用等量浸渍法构筑了系列纳米片分子筛限域的高分散Pt-FeOx纳米颗粒催化体系。纳米片分子筛凭借其高比表面积及丰富的硅羟基位点,有效促进了Pt-FeOx纳米颗粒的高度分散与稳固锚定。同时,其超薄片层结构显著缩短了反应物与产物分子的扩散路径,降低了催化反应过程中的传质阻力。研究结果表明,FeOx物种的引入不仅显著提升了Pt纳米颗粒的抗烧结稳定性,还有效降低了甲基环己烷中C-H键的活化能垒,并提高了Pt位点的电子密度,从而促进甲苯的快速脱附。得益于分子筛限域效应与“金属-金属氧化物”协同作用,该高分散Pt-FeOx催化剂在甲基环己烷脱氢反应中的产氢速率高达3965 mmol(H2)/g(Pt)/min(350℃),同时在甲苯加氢反应中也表现出优异性能,实现了基于“甲基环己烷-甲苯”体系的高效可逆储氢与释氢循环。

总结与展望:
综上所述,本研究构筑了纳米片分子筛限域的高分散Pt-FeOx纳米颗粒,在甲基环己烷脱氢和甲苯加氢反应中均展现出优异的催化性能,实现了以“甲基环己烷-甲苯”为媒介的可逆氢气储存和释放,为设计合成高效稳定的有机液态储氢催化材料提供借鉴。
相关研究成果以Research Article的形式发表在CCS Chemistry。苏州大学博士后李承绪和南京大学科研助理古元欣为本论文的共同第一作者,孙启明教授和杨满意研究员为通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金的资助。
文章详情:
Zeolite Nanosheet-Confined Pt-FeOₓ Catalysts for Reversible Hydrogen Cycling via the Methylcyclohexane-Toluene System
Chengxu Li+, Yuanxin Gu+, Tianjun Zhang, Manyi Yang*, Qiming Sun*
Online publication date: 2 Dec 2025
https://doi.org/10.31635/ccschem.025.202506666

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