【JACS】苏州纳米所徐勇&厦门大学黄小青|稳定高产乙烯的蒸汽辅助光驱乙烷脱氢

乙烷（C2H6）脱氢（EDH）是工业上用于定向生产乙烯的一项核心工艺，但受到热力学的严重限制，通常需要高温（>600°C）。光驱动的乙烷脱氢（LDEDH）通过利用太阳能在温和条件下生产乙烯（C2H4），提供了一种可持续的替代方案，但因C2H4产率低且操作稳定性差（通常<12小时）而发展受限。

在此，我们实现了一种蒸气辅助的LDEDH工艺，在连续流反应器中通过负载在界面工程化ZnO–TiO2异质结上的Pd纳米团簇进行，其中ZnO上的均匀TiO2覆盖层构建了保持晶格的Ti–O–Zn界面，最大化界面面积，并实现了针对氧化EDH的定向电荷分离。机制研究表明，这种强烈的界面协同效应将光生电子驱向 ZnO，而空穴则转移到 TiO2 覆层，而 Pd 纳米簇促进电子转移并增强 C2H6 吸附。

因此，Pd/ZnO-TiO2 实现了创纪录的 C2H4 产率 1640.9 μmol h–1，选择性为 98.7%，超过当前最先进水平 7 倍以上，为 LDEDH 设定了新的基准。此外，水汽的存在不仅为 LDEDH 提供 ·OH 物种，还能抑制焦炭沉积，从而实现优异的长期稳定性达 152 小时，远超已有报道催化剂（通常低于 12 小时）。