研究背景
在全球能源危机和环境污染日益严峻的背景下，高效利用可再生能源和开发清洁能源转换技术成为迫切需求。高温固体氧化物电解池（SOEC）作为一种能够将二氧化碳（CO2）直接转化为高附加值燃料和化学品的技术，受到了广泛关注。然而，SOEC的性能高度依赖于其电极材料的催化活性和稳定性。传统的SOEC电极材料在高温和强腐蚀性环境下易发生性能退化，导致催化活性降低和寿命缩短。因此，开发具有高催化活性和优异稳定性的新型电极材料，对于推动SOEC技术的商业化应用具有重要意义。
研究内容
本研究针对高温SOEC电极材料面临的挑战，提出了一种创新的离子定向迁移策略，通过精确调控复合电极中异质界面的氧空位浓度和电子环境，显著提升了电极的CO2还原反应（CO2RR）活性。研究以Sr2Fe1.5Mo0.5O6-δ（SFM）钙钛矿氧化物和Ru0.05Ce0.95O2（Ru@CeO2）萤石氧化物为模型体系，设计并制备了SFM-005Ru@CeO2复合电极。
通过高温煅烧诱导Ru离子从萤石相向钙钛矿-萤石异质界面及SFM亚表面定向迁移，实现了异质界面的精确优化。
电化学阻抗谱（EIS）分析：
在800°C下，SFM-005Ru@CeO2电极的极化电阻（Rp）为0.16 Ω cm²，显著低于SFM-CeO2电极的0.45 Ω cm²，表明Ru定向迁移显著降低了电极的电荷转移电阻，提升了催化活性。不同Ru预分散量对电极性能的影响研究表明，当Ru预分散量为5 mol%时，电极的Rp值最低，催化活性最优。
CO2电解性能：
在800°C和1.5 V电压下，使用LSGM（140 μm）电解质的单电池中，SFM-005Ru@CeO2电极的电流密度达到3.80 A cm⁻²，远超所有已报道的电极材料。在相同条件下，SFM-CeO2电极的电流密度仅为1.10 A cm⁻²，表明Ru定向迁移策略显著提升了电极的CO2RR活性。
分布松弛时间分析（DRT）：
DRT分析揭示了SFM-005Ru@CeO2电极在CO2RR过程中，与离子/电子传输和CO2活化相关的P2和P3峰面积显著减小，表明Ru定向迁移优化了电极内部的离子和电子传导路径，加速了CO2RR动力学。
CO生成速率和法拉第效率：
在800°C和1.1 A cm⁻²电流密度下，SFM-005Ru@CeO2电极的CO生成速率为6.26 mL min⁻¹ cm⁻²，法拉第效率为81.74%。当电流密度增加至2.9 A cm⁻²时，CO生成速率提升至20.14 mL min⁻¹ cm⁻²，法拉第效率超过90%，表明电极在高电流密度下仍能保持高效的CO2RR性能。
工作创新点
离子定向迁移策略：
首次提出通过高温煅烧诱导Ru离子定向迁移至异质界面和亚表面，实现了异质界面的精确优化，显著提升了电极的CO2RR活性。
异质界面电子结构和氧空位调控：
通过Ru定向迁移，增加了异质界面处的氧空位浓度，优化了Fe离子的电子环境，促进了CO2的吸附和活化，降低了CO2RR的能垒。
高性能复合电极设计：
设计并制备了SFM-005Ru@CeO2复合电极，该电极在高温CO2电解过程中表现出极高的电流密度和优异的稳定性，为SOEC电极材料的开发提供了新思路。
理论计算与实验验证相结合：
结合密度泛函理论（DFT）计算和多种实验表征手段，深入揭示了Ru定向迁移对异质界面电子结构和催化性能的影响机制，为催化剂设计提供了理论指导。
原文信息
Shuai Liu, Ruixi Qiao, Meiting Yang, Wei Feng, Baocheng Xiong, Desheng Feng, Guangming Yang, Wei-Hsiang Huang, Min-Hsin Yeh, Chih-Wen Pao, Zhiwei Hu, Xiaomin Xu, Wei Cao, Ran Ran, Wei Zhou, and Yinlong Zhu, Directional Ion Migration Enables Precise Heterointerface Optimization for High-Temperature CO2 Electrolysis, Journal of the American Chemical Society, DOI: 10.1021/jacs.5c21833, https://doi.org/10.1021/jacs.5c21833
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