南京大学陈延彬教授、吕洋洋研究员 Adv.Mater.:磁性外尔半金属Co₃Sn₂S₂₋ₓSeₓ中异常霍尔角的显著非常规增强

南京大学陈延彬教授、吕洋洋研究员等人发表题为 “Significantly Unconventional Enhancement of Anomalous Hall Angle in Magnetic Weyl Semimetal Co3Sn2S2-xSex”于Advanced Materials

上

背景

磁性外尔半金属（MWSMs）作为凝聚态物理和材料科学中令人兴奋的研究领域，因其在倒易空间中的拓扑电子能带结构而展现出独特的磁输运现象，包括大异常霍尔效应、异常能斯特效应、场依赖的磁电阻和塞贝克效应等。这些性质不仅体现了电子拓扑与外场刺激之间的复杂关联，也为先进磁电/自旋电子器件的发展提供了广阔前景。理论预测，通过在磁性拓扑外尔半金属中引入非均匀磁化（如磁畴/自旋纹理）可以产生显著的手性规范场，从而极大增强异常霍尔电导率，但这一增强策略的实验验证长期缺失。

Co₃Sn₂S₂作为典型的磁性外尔半金属，具有可调的磁结构特性，包括存在异常磁相。原则上，非均匀磁化可通过Dzyaloshinskii-Moriya（DM）相互作用或自旋-轨道耦合（SOC）来稳定。此前研究表明，Fe掺杂可通过磁性杂质散射产生外在贡献来增强异常霍尔效应，Sb或Ni掺杂则可通过无序掺杂导致能带分裂和展宽从而增强贝里曲率。然而，实验报道的最大异常霍尔角仅为33%（10 K低温下），且需要高磁场条件。因此，开发在较高温度和较低磁场下实现更大异常霍尔角的策略成为该领域的关键挑战。

主要内容

本研究在磁性外尔半金属Co₃Sn₂S₂中通过Se掺杂引入非均匀磁化，成功实现了异常霍尔效应的显著增强。研究团队采用化学气相输运法生长了系列Co₃Sn₂S₂₋ₓSeₓ单晶，利用Se元素强自旋-轨道耦合特性打破局域反演对称性，在x=0.09组分于130 K和约0.1 T弱磁场下获得了高达42%的异常霍尔角，为目前报道最高值。

结构表征证实Se成功替代S位点，样品具有高结晶质量和均匀化学成分。磁输运测量显示异常霍尔电阻率在约150 K达到峰值，异常霍尔角随掺杂先增后减，x=0.09时最优。标度律分析表明该效应处于本征机制区域，且同价掺杂未改变能带结构，排除了费米能级移动机制。机制研究通过磁力显微镜观察到"椭圆形"非均匀磁畴结构，透射电子显微镜揭示了穿位错、小角度晶界等晶体缺陷。理论分析区分了两种增强机制：标量自旋手性机制估算等效磁场仅约5.6×10⁻³ T，远不足以解释实验现象；手性规范场机制则源于非均匀磁化的空间梯度，在缺陷区域可产生约260 T局域等效磁场，平均约2.6 T。基于该模型的理论计算与实验异常霍尔电阻率定量吻合，证实了手性规范场机制的正确性。

实验细节

结论

图1 Co₃Sn₂S₂₋ₓSeₓ晶体的晶体结构与表征。(a)Co₃Sn₂S₂原子晶体结构示意图。(b)Co₃Sn₂S₂₋ₓSeₓ晶体的单晶XRD图谱，插图为生长态晶体的典型光学照片和SEM图像。(c)放大显示的XRD图谱显示(006)布拉格峰随Se掺杂的位移。(d)生长态晶体的典型EDS面扫图像显示化学成分均匀分布。(e)Co₃Sn₂S₂₋ₓSeₓ单晶电阻率ρˣˣ的温度依赖性。

图2 Co₃Sn₂S₂₋ₓSeₓ晶体的输运特性。(a)120 K温度下B//c轴时的霍尔电阻率ρˣʸ-B曲线，插图为测量构型示意图。(b)Co₃Sn₂S₂₋ₓSeₓ晶体反常霍尔电阻率ρˣʸᴬ的温度依赖性。(c)B=0.1 T时Co₃Sn₂S₂₋ₓSeₓ晶体反常霍尔角(AHA)的温度依赖性。(d)Co₃Sn₂S₂₋ₓSeₓ晶体的反常霍尔电阻率ρˣʸᴬ及相应AHA随Se掺杂浓度的变化关系。

图3 Co₃Sn₂S₂₋ₓSeₓ晶体反常霍尔效应及标度分析的对比。(a)Co₃Sn₂S₁.₉₁Se₀.₀₉的反常霍尔角(AHA)和反常霍尔电导(AHC)与其他反常霍尔效应材料的对比[9,13-16,44,45]。(b)统一标度模型框架下σˣʸ对σˣˣ的依赖关系：居里温度Tc以下(2-170 K)的Co₃Sn₂S₂₋ₓSeₓ单晶与其他铁磁体的AHC σˣʸ随σˣˣ变化的双对数图[9,29,52,53]，明确证实Co₃Sn₂S₂₋ₓSeₓ的σˣʸ位于内禀区域；σˣˣ的"脏区"、"内禀区"和"超净区"分别用浅黄、粉红和蓝色背景标注。

https://doi.org/10.1002/adma.202522443