近日，南京工业大学/苏州国家实验室周嵬教授 & 苏州国家实验室周川在Energy & Environmental Materials上发表题为：“Support-Driven Hydrogen Migration Enhances Ammonia Decomposition in Direct Ammonia Protonic Ceramic Fuel Cells”的研究型论文。

亮点

1. 该工作突破了以往对氨分解催化剂仅围绕关注活性金属或合金化效应的思路，提出了质子导体载体驱动氢迁移的新机制。

2.通过简单湿浸渍法制备了FeNi/BaZr_0.8Y_0.2O_3-δ（FN/BZY）催化剂，在525 °C、GHSV = 48000 mL gcat^-1 h^-1条件下实现了85%的NH₃转化率，在中温条件下展现出优异的氨分解催化活性，具有应用于DA-PCFC的潜力。

3. 结合原位FTIR、NH₃-D2同位素交换实验和DFT计算，系统阐明了质子导体BZY载体可降低氢物种迁移势垒从而抑制中间体积聚并加快氨分解反应速率。

4. 将FN/BZY作为阳极催化功能层引入PCFC后，直接以氨为燃料的电池在650 °C下峰值功率密度达到963 mW cm^⁻2，并在600 °C下稳定运行350 h。

研究背景

质子陶瓷燃料电池（PCFCs）因其高效率、燃料灵活性和低碳排放而备受关注。氨具有高体积能量密度、易储运和无碳排放等优势，被认为是PCFC极具前景的燃料之一。更重要的是，氨的分解温区与PCFC运行温度高度匹配，因此直接氨质子陶瓷燃料电池（DA-PCFCs）在能源转型与发展燃料电池领域极具前景。

然而，DA-PCFC的发展仍受到燃料极侧氨分解动力学缓慢和燃料极烧结失活的严重制约。传统Ni基燃料极在氨燃料下反复经历氮化-还原过程，长期运行后易造成电极失活。虽然已有研究尝试通过原位金属析出、多金属合金化等策略提升性能，但多数工作主要聚焦于活性金属本身，对载体效应以及金属–载体相互作用在氨分解过程中的作用认识仍然不足。

在氨分解反应中，除N–H键活化外，表面H*物种的及时迁移同样决定着催化反应能否持续进行。若H*在金属表面过度积累，会导致活性位阻塞、反应中间体脱附困难以及整体动力学变慢。因此，开发能够促进氢物种迁移的载体，对提升氨分解效率和DA-PCFC稳定性具有重要意义。

文章简读

本工作围绕直接氨质子陶瓷燃料电池（DA-PCFCs）中燃料极氨分解缓慢、Ni基燃料极易烧结失活的问题，设计了FeNi合金负载于不同离子导体载体上的催化剂，包括质子导体BZY、混合导体BZCYYb和氧离子导体GDC，并系统比较了其催化性能与作用机制。结果表明，FN/BZY表现最佳，并在525 °C、48000 mL g cat^-1 h^-1条件下实现85%的NH₃转化率，同时在600 °C下稳定250 h。通过XRD、HR-TEM和EDS分析，证实了FeNi合金纳米颗粒均匀分散于BZY表面。CO₂-TPD、NH₃-TPD和H₂-TPR结果表明，BZY载体具有更强的碱性和更显著的金属–载体相互作用，有利于NH₃活化和中间体脱附。进一步结合原位FT-IR、NH₃-D₂同位素交换实验及DFT计算发现，FN/BZY可有效促进N-H键断裂和H*物种迁移，显著降低界面氢迁移势垒，从而避免表面氢和-NH中间体积累，促进H₂持续生成与脱附。

在DA-PCFC应用中，将FN/BZY作为燃料极催化功能层引入DA-PCFC后，单电池在650 °C下峰值功率密度达到963 mW cm^-2，并可在600 °C下稳定运行350 h。该研究表明，质子导电载体不仅能够稳定活性金属，还能通过促进界面氢迁移提升氨分解动力学，为高性能DA-PCFC燃料极催化层设计提供了新思路。

图文鉴赏

图1 (a) 催化剂制备过程示意图；(b) FN/BZY催化剂在H₂气氛下700 °C还原2 h后的XRD Rietveld精修结果；(c) FN/BZY催化剂的高分辨透射电子显微镜（HR-TEM）图像；(d) 图(c)中区域1和区域2的EDS扫描结果；(e) FN/BZY催化剂的EDS元素分布图。

图2 (a,b) 在空速为48000 mL gcat^-1 h^-1 条件下，FN/BZY、FN/BZCYYb和FN/GDC催化剂在的氨转化率；(c) FN/BZY催化剂在600 °C下的氨分解催化稳定性；(d,e) FN/BZY、FN/BZCYYb和FN/GDC催化剂的CO₂-TPD曲线及碱性位点数量；(f,g) FN/BZY、FN/BZCYYb和FN/GDC催化剂的NH₃-TPD曲线及酸性位点分布；(h) FN/BZY催化剂的H₂-TPR曲线；(i) FN/BZY催化剂与近期报道的先进氨分解催化剂的催化性能对比。

图3 (a,b) FN/BZY和FN/GDC催化剂上NH₃吸附与解离过程的原位FTIR光谱；(c-f) FN/BZY和FN/GDC催化剂在室温至600 °C范围内的NH₃-D₂交换反应结果；(g,h) 基于DFT计算的氢物种由金属位点迁移至载体表面的示意图及其能垒。

图4 (a) FN/BZY、FN/BZCYYb和FN/GDC催化剂上氨吸附、解离及氢脱附过程的示意图；(b,c) 不同催化剂上NH₃分解路径的能量分布图。

图5(a) NH₃下测试的对称电池示意图；(b) 600 °C下FN/BZY催化层修饰的对称电池在不同H₂和N₂浓度条件下的ASR和EIS曲线；(c) 550-700 °C下FN/BZY催化层修饰的对称电池在NH₃下的EIS曲线；(d) NH₃下无催化层和FN/BZY催化层修饰的对称电池的ASR的Arrhenius图；(e) 600 °C下，NH₃下无催化层和FN/BZY催化层修饰的对称电池的DRT分析；(f) 600 °C下NH₃中无催化层和FN/BZY催化层修饰的对称电池耐久性。

图6 (a,b) FN/BZY催化层修饰的单电池在H₂和NH₃下的I–V–P曲线；(c,d) FN/BZY催化层修饰的单电池在H₂和NH₃下的I–V–P曲线；(e) NH₃下无催化层和FN/BZY催化层修饰的单电池性能比较；(f) NH₃下无催化层和FN/BZY催化层修饰的单电池的Rp的Arrhenius图；(g) 本工作与已报道的先进DA-PCFCs在NH₃燃料条件下峰值功率密度比较；(h) 600 °C下FN/BZY催化层修饰的单电池在NH₃下的稳定性。

作者简介

周川，2021年博士毕业于南京工业大学化工学院（导师：周嵬教授和邵宗平教授），随后继续于南京工业大学邵宗平/周嵬教授团队从事博士后研究，目前入职苏州国家实验室开展固体氧化物电解池相关研究。近年来主要从事固体氧化物燃料电池、电解池，透氢膜方面的研究，例如固体氧化物燃料电池电极材料及电化学水分解催化剂设计，透氢膜材料及结构研究等。迄今在Nat Commun、Energy Environ. Sci.、Joule、Adv. Funct. Mater.等期刊发表SCI及E1论文共45篇，其中，以第一作者以及通讯作者身份发表SCI论文17篇，EI论文1篇，中请中国专利17件，授权8件，授权美国专利1件。

周嵬，南京工业大学化工学院、材料化学工程全国重点实验室教授，博士生导师，苏州国家实验室SOEC绿氢制备项目负责人，国家高层次人才计划入选者，海外高层次引进人才，江苏特聘教授，江苏省杰出青年基金获得者，江苏双创人才计划和双创团队领军人才获得者。2009年博士毕业于南京工业大学化学工程专业，博士论文获“全国百篇优秀博士论文提名奖”。博士毕业后获得澳大利亚基金委授予的澳大利亚国家博士后职位（Australian Postdoctoral Research Fellow），于2010年赴昆士兰大学从事研究工作，2015年加入南京工业大学。获2015年江苏省科学技术奖二等奖（2/5）、2022-2025年科睿唯安“全球高被引科学家”、2018-2025年爱思唯尔“中国高被引学者”、入选2024 “ScholarGPS全球前0.05%顶尖科学家榜单”等荣誉。迄今在国际主流期刊上发表SCI论文500余篇，其中包括Nature、Nature Energy、Nature Communications、Science Advances等国际著名刊物，论文引用40000余次，h-index=107。授权中国发明专利40余件，美国专利1件。长期从事与固态离子相关的新能源材料开发及应用。现阶段的主要研究方向包括：1. 低温固体氧化物电解/电池关键材料与集成技术；2. 质子/阴离子交换膜燃料电池/电解水催化剂设计与规模化制备技术；3. 二氧化碳电催化还原关键材料；4. 废水资源化利用关键材料。

文章链接

Meijuan Fei, Shuai Wang, Zhaohui Cai, Dongliang Liu, Cheng Huang, Xixi Wang, Jie Miao, Huangang Shi, Chuan Zhou*, Wei Zhou*, Support-Driven Hydrogen Migration Enhances Ammonia Decomposition in Direct Ammonia Protonic Ceramic Fuel Cells. Energy Environ. Mater. 2026, 0, e70323.

DOI: 10.1002/eem2.70323

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(简称EEM，中文名：能源与环境材料)是由郑州大学出版的国内外公开发行的英文期刊，主要报道能源捕获、转换、储存和传输材料以及洁净环境材料领域的高水平研究成果。EEM为材料、化学、物理、医学及工程等多学科及交叉学科的研究者提供交流平台，激发新火花、提出新概念、发展新技术、推进新政策，共同致力于清洁、环境友好的能源材料研发，促进人类社会可持续健康发展。

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