清华大学李亚栋/王定胜/张泽栋&南京林业大学蒋剑春&中科院赣江创新院李隽Nature Energy丨加氢耦合工艺实现废塑料常压制备航油环烷烃

航空业脱碳迫切需要可持续燃料，环烷烃因其高吸热容量成为关键组分。然而，传统石油基环烷烃生产需高温高压（>200°C，~2 MPa），且塑料化学升级回收面临高压（~3 MPa）、长时间（达144小时）反应及多相质量传递限制等挑战。

现有氢解技术多针对单一塑料类型，而实际废塑料成分复杂，热解-液相加氢工艺存在冷凝、再加热和再加压等繁琐步骤，效率低下。该研究提出串联固定床反应器策略，将塑料加氢热解与气相加氢整合，避免中间相变，实现气-固相高效反应。

通过机器学习分析识别出反应时间、氢气压力、金属类型和负载量为关键影响因素，筛选出CoAlOx负载的Ru单原子催化剂。

该催化剂在常压下展现优异的本征活性，通过密度泛函理论计算证实其独特的电子结构有利于降低芳烃加氢能垒，为温和条件下塑料升级回收提供了新思路。

近日，清华大学的Zedong Zhang、王定胜、李亚栋、中国科学院赣江创新研究院的李隽和南京林业大学的蒋剑春在Nature Energy发表了题为"Ambient-pressure conversion of plastic waste to jet fuel cycloalkanes by tandem hydropyrolysis and vapour-phase hydrogenation"的研究论文。

1. 开发串联加氢热解-气相加氢新工艺，避免中间相变，实现塑料废物一步升级制备航空燃料环烷烃。 2. 设计Ru单原子催化剂(RuSA@CoAlOx)，在常压下TOF达144 s⁻¹，较商业Ru/C提升100倍以上，创下单原子催化加氢新纪录。 3. 在0.15 MPa低压下实现94.8 wt%环烷烃产率，常压下仍达59.4 wt%，显著优于传统高压氢解工艺。 4. 催化剂连续运行110小时以上保持稳定，适用于聚苯乙烯、聚乙烯、聚丙烯及其混合废料等多种塑料原料。 5. 生命周期分析显示井到泵CO₂排放降低73%，技术经济分析表明燃料最低售价1.0-1.8美元/千克，具备工业化应用潜力。

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将塑料废物转化为航空燃料有助于航空业的脱碳，但目前的升级回收路线依赖于高压（约3 MPa）和长时间反应（长达144小时）。该研究报道了一种由Co-Al氧化物负载的Ru单原子催化剂（RuSA@CoAlOx）实现的串联加氢热解和气相加氢策略。

在串联固定床反应器中，聚苯乙烯在460°C加氢热解和160°C下游气相加氢条件下，于0.15 MPa下转化为94.8 wt%的环烷烃，在常压下转化为59 wt%的环烷烃。该方法可扩展至混合塑料，实现82 wt%以上的航空燃料范围烃类产率。

催化剂在连续气相加氢过程中保持110小时以上的稳定性。生命周期分析显示，与石油基航空燃料相比，井到泵CO₂排放降低73%，技术经济分析表明最低售价具有竞争力，为1.0-1.8美元/千克。

📊 图文解读

图1 | 塑料升级回收制备航空燃料环烷烃的工艺设计

对比了传统塑料升级回收路线（包括三相催化氢解以及热解后冷凝、再加热、再加压和液相加氢）与串联升级回收策略。

展示了集成的加氢热解-下游气相加氢固定床反应器设计，可在气-固相体系中实现原位升级，避免中间相变，显著提高质量传递效率，在降低压力条件下（0.1 MPa）直接获得航空燃料环烷烃。

图2 | 催化剂结构与形貌表征

通过EDS元素分布图显示Ru在CoAlOx载体上的原子级分散；球差校正STEM图像证实Ru单原子分布于CoAlOx晶格缺陷处（黄色圆圈标记）；XANES光谱表明Ru氧化态介于+2至+3之间；

R空间曲线显示1-2 Å范围内的Ru-O键和2.7 Å处的Ru-Co键，证实单原子配位环境，缺乏Ru-Ru相互作用。

图3 | 机器学习指导的关键因子分析与催化性能

SHAP总结图揭示反应时间、氢气压力、活性金属类型和金属负载量对塑料氢解液体燃料产率的影响权重，显示Ru基体系具有积极贡献但传统上需要高压高负载。

乙基环己烷选择性与周转数关系图表明，RuSA@CoAlOx在常压下实现199.6的高TON和>99%选择性，显著优于Ru纳米颗粒及其他载体负载的催化剂。

图4 | 乙苯连续流气相加氢与机理研究

时间流曲线显示RuSA@CoAlOx在50小时内保持稳定的乙基苯转化率（14.8%）和>99%的乙基环己烷选择性；TOF对比显示该催化剂（144 s⁻¹）较商业Ru/C和Ru/Al₂O₃分别提升101倍和83倍；

阿伦尼乌斯图显示活化能仅为32.8 kJ/mol；原位DRIFTS光谱显示Ru单原子催化剂可在1分钟内快速消除苯环C=C伸缩振动峰（1591 cm⁻¹），而纳米颗粒催化剂该峰持续增强，证明单原子位点的高效氢化能力。

图5 | 苯乙烯加氢的电子结构与反应能垒

投影态密度图显示RuSA@CoAlOx在费米能级附近存在局域化的Ru衍生峰，而Ru纳米颗粒呈现宽化的电子态分布；

反应能量曲线显示Ru单原子位点上苯乙烯加氢的活化能垒（0.82 eV）显著低于CoO载体（1.68 eV），且后续加氢步骤能垒均低于1.1 eV，解释了实验观察到的快速芳环饱和现象。

图6 | 塑料废物串联升级制备航空燃料

对比不同催化剂形式的环烷烃产率，Ru单原子催化剂达94.8 wt%，远超Ru纳米颗粒（24.5 wt%）和纯载体（2.6 wt%）；与文献数据对比显示在0.15 MPa低压下实现12倍产率提升；

碳数分布显示对乙基环己烷（C8）的高选择性（94.1%）；实际消费后塑料废物（泡沫包装、一次性杯子等）转化率达88 wt%以上；混合塑料（PE/PP/PS）转化实现82-86 wt%的航空燃料范围烃类产率。

图7 | 燃烧行为与可持续性分析

定容燃烧室测试显示定制环烷烃燃料在740 K下具有1.9毫秒的短点火延迟期和优异的火焰稳定性；生命周期分析对比显示该工艺井到泵CO₂排放为4.3 g CO₂eq/MJ，较传统航空燃料（15.7 g CO₂eq/MJ）降低73%；

全球十个城市的技术经济分析表明最低燃料售价在São Paulo可达1.0美元/千克，具有与常规航空燃料竞争的经济潜力。

📝 总结

该研究展示了一种高效的常压塑料废物升级回收制备航空燃料范围环烷烃的策略，解决了航空燃料生产中的关键挑战。通过整合加氢热解与气相加氢，该方法利用RuSA@CoAlOx催化剂实现了芳烃的快速选择性加氢。

该催化剂表现出优异的活性，周转频率达到144 s⁻¹，并在连续运行110小时以上保持稳定。生命周期和技术经济评估表明，该方法可减少73%的CO₂排放，燃料生产成本可低至1.0美元/千克。

除聚苯乙烯外，该策略还适用于混合聚烯烃，扩大了其大规模废物资源化利用的潜力。这些发现为将塑料废物转化为替代航空燃料提供了可扩展且节能的途径，为实现碳中和航空提供了可行路径。未来工作将侧重于进一步优化催化剂设计和扩大原料适用性，以提高该方法的经济和环境效益。

Ambient-pressure conversion of plastic waste to jet fuel cycloalkanes by tandem hydropyrolysis and vapour-phase hydrogenation,Nature Energy,2026,DOI:10.1038/s41560-026-02078-7