南京大学/清华大学,Nature!

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编辑丨风云

研究背景

固体光学制冷（激光冷却）为量子系统和电子器件提供了一种无需制冷剂的控温手段。目前的研究主要依赖于声子辅助的上转换光致发光（UCPL）方案，即通过光子湮灭声子带走晶格热量。

关键问题

目前，光学冷却的应用主要存在以下问题：

1、传统制冷方案对材料要求过于苛刻

现有的上转换荧光制冷（UCPL）高度依赖接近100%的量子效率、极低的寄生吸收和精确调节的激发能量，这在大多数半导体材料中难以实现。

2、2D材料制冷面临效率与热隔离双重挑战

虽然2D材料具有强电子-声子耦合，但其光致发光量子产率远低于制冷阈值；同时，如何防止环境热汇的热量回流至冷却层也是实现净冷却的一大瓶颈。

新思路

有鉴于此，南京大学的徐伟高、清华大学熊启华及高华健院士等人证明了在二维半导体异质结构中，界面电荷转移驱动的光学冷却这一不同途径。WSe₂中的光激发载流子跨越II型结进入MoSe₂或WS₂，通过声子辅助的界面电荷转移过程非辐射地提取晶格能量。拉曼和光致发光测量显示了WSe₂层中显著的低温特征，瞬态吸收光谱确定了声子辅助、势垒激活的层间电荷转移。分子动力学模拟显示，显著的界面热阻维持了温度梯度。这种由势垒介导的声子提取绕过了对近乎100%量子效率或共振激发的需要，为量子、光电子和纳米尺度系统的无制冷剂制冷和热管理提供了一种极具前景的策略。

技术方案：

1、发现了中等耦合诱导的反常声子布居

通过拉曼热测法发现中等耦合强度的异质结在室温下可降温113 K，证明了声子辅助电荷转移能有效消耗晶格热量，且热隔离机制能维持微区温差。

2、揭示了环境温度调控的单向热流机制

变温实验证实了声子辅助过程受温度驱动，而模拟计算显示层间距的增加使热导率指数级下降，揭示了抑制热回流是实现净冷却的物理前提。

3、研究了超快声子辅助的电荷转移动力学

瞬态吸收光谱证实ICT过程受声子激活且速度极快，能够在热载流子弛豫产热前完成电荷分离，确保了99.7%的超高能量提取效率。

4、展示了极高的激发宽容度与材料普适性

作者证实该方案不依赖高量子效率或共振激发，即使低质量CVD材料也能实现制冷，显著拓宽了半导体制冷的材料选择与应用场景。

技术优势：

1、开创了界面电荷转移驱动的新型光学制冷机制

研究提出并实验验证了利用II型异质结中的声子辅助界面电荷转移（ICT）来非辐射地提取晶格能量，成功在2D半导体中实现了显著的降温效果。

2、大幅降低了制冷材料门槛并增强激发容差

该机制不再强制要求极高的量子效率或特定的红移共振激发，即使在低荧光量子产率的材料中也能实现冷却，为纳米系统热管理开辟了新路径。

技术细节

反常声子布居

研究团队首先构建了具有不同界面耦合强度的WSe₂/MoSe₂异质结构，包括弱耦合（H_weak）、中等耦合（H_intermediate）和强耦合（H_strong）三种状态。为了准确监测温度，研究者采用了基于声子布居数反映的拉曼热测法，即通过反斯托克斯/斯托克斯（I_aS/I_S）强度比来提取晶格温度。实验发现，在532 nm激光激发下，处于中等耦合状态的H_intermediate-WSe₂表现出极为显著的I_aS/I_S比例下降，从单层状态下的约0.51降至0.24。这种现象并非源于共振效应，因为吸收光谱证实激发能量远离激子共振峰，这种比例的骤降真实反映了声子布居的减少和晶格温度的降低。通过γ校正的拉曼热力学曲线计算，H_intermediate-WSe₂的晶格温度达到了约187 K，比室温（300 K）降低了约113 K。相比之下，弱耦合和强耦合样品中的WSe₂温度则略高于环境温度，证明了只有特定的中等耦合状态才能实现高效的声子提取与热回流抑制的平衡。

图ICT驱动的光制冷概念

依赖于T_env的单向热流

ICT驱动的制冷过程具有高度的环境温度依赖性。研究团队在78 K至300 K范围内进行了变温测试。结果显示，随着环境温度（T_env）的降低，H_intermediate-WSe₂的晶格温度随之下降，但制冷幅度（ΔT）逐渐减小，当T_env≤120 K时，冷却特征消失。这与低温下声子布居减少、声子辅助电荷转移效率降低的物理图像相符。为了解析维持亚纳米尺度下巨大温差（约1011 K/m）的机制，分子动力学模拟揭示了界面热阻的关键作用。随着层间距从0.66 nm增加到1.30 nm，层间热导率呈指数级衰减，降幅超过三个数量级，这有效地抑制了热回流。同时，基底的散热作用也不可忽视：MoSe₂与SiO₂基底之间的热导率远高于异质结层间热导率，有助于将热量从系统散发至环境。实验还证实，当改变堆叠顺序使冷却层与基底直接接触时，制冷特征会因热补偿而消失。

图拉曼测温和环境相关的冷却行为

声子辅助ICT的超快动力学

为了理清声子在界面电荷转移中的具体贡献，研究者利用瞬态吸收光谱研究了WSe₂/WS₂异质结的超快动力学。在H_intermediate状态下，光激发WSe₂后的电子转移时间（τ）在298 K下约为56 fs，但随着温度降低至10 K，该时间延长至114 fs。这种随温度降低而变慢的趋势证实了ICT过程存在声子辅助的能垒。根据Arrhenius方程估算，该过程的有效能垒在室温附近约为3.8 meV。更重要的是，H_intermediate状态下的超快电荷转移效率接近99.7%，这意味着热载流子在通过非辐射弛豫产生热量之前，就已经被界面提取，从而保证了净制冷效果。此外，与强耦合样品相比，中等耦合样品的电荷复合时间明显延长，这归因于较弱的层间耦合抑制了直接复合路径，使得激发态电子在另一层材料中停留更久，热量得以有效转移至环境热汇。

图不同层间耦合强度异质双层膜中声子介导的电荷分离和复合行为

励磁和材料公差

与传统的UCPL方案不同，ICT驱动的制冷方案表现出极高的激发容差和材料普适性。在激发波长方面，使用双光束设置测试发现，在650 nm至800 nm的宽泛范围内，H_intermediate-WSe₂的温度始终保持在室温以下，证明其不依赖于特定的红移共振。在激发功率方面，温度在1-500 μW范围内趋于稳定，最低晶格温度可达约178 K。这种功率饱和现象源于激光驱动的制冷与残留载流子弛豫产热之间的动态平衡。更具突破性的是该方案对量子效率的宽容度：实验证明，即使是发光量子产率（PLQY）低至0.1%的CVD生长WSe₂，依然能观察到显著的冷却效果，而UCPL方案则要求PLQY接近100%。这极大地扩展了可用于光学制冷的材料体系，为未来在纳米尺度光电子器件中实现无振动、高可靠性的热管理提供了全新的技术框架。

图ICT光制冷的激发与材料公差

展望

本研究提出并验证了一种基于界面电荷转移（ICT）的新型光学制冷策略。通过精准调控2D异质结的层间耦合，利用声子辅助的超快非辐射过程提取晶格热量，成功在WSe₂层实现了超过100 K的温度降幅。该方案彻底摆脱了传统上转换荧光制冷对近100%量子效率和共振激发的严苛要求，在CVD材料中同样展现出卓越性能。这一突破不仅深化了对2D界面处电荷与声子耦合机制的理解，更为量子计算、柔性电子及纳米光电系统的无液氮热管理提供了极具潜力的新型平台。

参考文献：

Lin, J., Xiang, B., Liu, R. et al. Optical cooling by interfacial charge transfer in 2D heterostructures. Nature (2026). 

https://doi.org/10.1038/s41586-026-10662-w

原位红外丨原位拉曼

原位XPS丨原位XRD

同步辐射、球差电镜、FIB-SEM

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