Achieving Robust Ultraviolet Resistance in Scalable Radiative Cooling Coatings for Sustainable Outdoor Building Thermal Management

日益加剧的城市热岛效应和建筑制冷能耗的攀升，亟需变革性解决方案。被动辐射制冷技术提供了一种零能耗途径，但其实际应用受限于制冷效率、制造规模化难度以及长期耐紫外线性能不足。本研究提出了一种可规模化、耐久性优异的辐射制冷涂层，其将核壳结构氧化锌@二氧化硅纳米颗粒嵌入多孔聚偏氟乙烯‑六氟丙烯基体，可通过低成本喷涂法实现大面积规模化应用。得益于纳米多孔结构的优异光谱调控能力，该涂层实现了96.6%的太阳光反射率与97.2%的红外发射率。在大面积喷涂于小型建筑模型后，涂层在实际户外条件下实现了高达14.1°C的表面降温，较商用白墙涂料的制冷性能提升43.6%。特别值得注意的是，在连续100天的户外日光照射后，其太阳光反射率仅下降1.9%，展现出卓越的耐紫外线性能。本工作集优异制冷性能、大面积可扩展性和卓越耐久性于一体，为被动辐射制冷技术在城市环境中应对热岛效应的广泛应用铺平了道路。

快速城市化与全球变暖的加剧正强化城市热岛效应，对营造宜居城市环境与不断攀升的建筑制冷能耗构成严峻挑战。传统建筑制冷系统约占全球电力消耗的20%，并产生大量碳排放。因此，开发可大规模部署的创新、被动、耐久性优异的制冷技术，对缓解城市过热、提升能源效率及推动全球脱碳目标至关重要。

被动辐射制冷通过反射太阳辐射并透过大气窗口向外太空发射热辐射，实现了无需外部能源输入的亚环境温度制冷，提供了一条革命性的零能耗途径。尽管先进的辐射制冷设计已展现出有前景的制冷性能，但其大规模部署受限于制备复杂性与高成本。聚合物基辐射制冷材料在成本效益、可制造性和可扩展性方面具有显著优势。然而，在严酷的城市环境中，其实际应用受到长期紫外线暴露下的光降解及不可避免的物理污染严重制约，这些因素损害其光学性能与结构完整性，大幅缩短使用寿命并削弱可持续性。

解决这一关键耐久性挑战，对释放聚合物基辐射制冷设计在大规模城市应用中的变革潜力至关重要。尽管纯无机涂层在环境耐受性方面树立了高标准，但将这种耐久性转化为柔性聚合物体系仍存在困难。例如，宋等人展示了一种由二氧化钛纳米颗粒构成的纯无机涂层，表现出长期的耐紫外线老化与抗污染性能。然而，此类体系因缺乏聚合物粘合剂，机械柔韧性严重受限，从而制约了其广泛适用性。为恢复必要的可制造性，程等人开发了一种具有优异耐紫外线性能与制冷性能的经济型双层聚合物结构。但依赖多层体系本质上增加了制备复杂性。此外，其他直接掺入纳米颗粒的方法难以在长期稳定性、高光学性能与经济高效、可扩展制造之间取得平衡。罗等人提出了一种用于建筑热管理的耐紫外线复合涂层，但其整体光学性能仍属中等，实现了94.52%的太阳光反射率与93.4%的红外发射率。因此，开发兼具卓越制冷效率、强耐紫外线性能与大面积可扩展性的辐射制冷材料极具需求，但仍极具挑战。

本研究提出了一种先进辐射制冷涂层，其将核壳结构氧化锌@二氧化硅纳米颗粒嵌入多孔聚偏氟乙烯‑六氟丙烯基体，通过可扩展、高通量的喷涂工艺制备，适用于大面积建筑应用。通过精确调控纳米多孔结构并利用核壳纳米颗粒的本征光学特性，该涂层实现了96.6%的太阳光反射率与97.2%的红外发射率。在强烈户外日照下，涂层应用于小型建筑模型时可实现高达14.1°C的表面降温，较商用白墙涂料性能提升43.6%。特别值得注意的是，在实际户外条件下连续紫外线照射100天后，其太阳光反射率仅下降1.9%，红外发射率变化可忽略，展现出卓越的耐紫外线性能。该创新涂层直接应对了辐射制冷技术中长期存在的耐久性挑战，为缓解城市热岛效应开辟了道路。

图1. (a) 用于建筑物的PVDF-HFP/ZnO@SiO₂涂层示意图。(b) 纳米复合功能涂层的降温原理与内部结构。(c) 采用喷涂工艺纳米复合涂层的制备流程。

图2. (a) SiO₂纳米颗粒的SEM图像。(b) ZnO@SiO₂纳米颗粒的SEM图像。(c) SiO₂、ZnO及ZnO@SiO₂纳米颗粒的XRD图谱。(d) PVDF-HFP涂层，(e) PVDF-HFP/ZnO@SiO₂涂层的SEM图，(f) 两种涂层材料的XRD图谱。

图3. (a)不同质量分数ZnO@SiO₂纳米颗粒涂层的太阳波段反射率。(b) PVDF-HFP与PVDF-HFP/ZnO@SiO₂涂层的光学性能对比。(c) PVDF-HFP/ZnO@SiO₂涂层在不同非辐射传热系数下的冷却性能。(d) 本研究的涂层与国际上报道的PVDF-HFP基材料/涂层的光学性能对比。(e, f) 不同直径SiO₂纳米颗粒、ZnO纳米颗粒的模拟散射效率。(g) 不同孔径PVDF-HFP 涂层的模拟散射效率。(h-i) PVDF-HFP涂层在0.5 μm (h) 和2.5 μm (i) 波长下的电场分布。(j-k) PVDF-HFP/ZnO@SiO₂涂层在0.5 μm (j) 和2.5 μm (k) 波长下的电场分布。

图4. (a) 涂覆于PVC发泡板表面(60 cm × 60 cm × 12)PVDF-HFP/ZnO@SiO₂涂层。(b) 模拟不同环境温度与太阳辐射的实验装置示意图。(c) 氙灯照射下PVDF-HFP/ZnO@SiO₂涂层的表面温度变化曲线。(d) 实验测试装置的实物照片。(e) 降温测试单元装置示意图。(f) 两种涂层的实测温度变化情况。(g) 无覆盖、涂覆商用白漆以及本研究研制PVDF-HFP/ZnO@SiO₂涂层的建筑表面红外热成像图。

图5. (a) 两种涂层经过100天户外实测前后的太阳光反射率对比，插图为测试前后的形貌实拍图。(b) 实测前后的光学性能对比。(c) PVDF-HFP 涂层与PVDF-HFP/ZnO@SiO₂涂层的实测降温结果对比。(d) 涂覆于建筑模型表面的涂层样品实物图及(e) 实测温度变化曲线。(f) ZnO@SiO₂纳米颗粒增强涂层抗紫外性能的微观机理示意图。

本工作通过可扩展的喷涂法，将核壳结构氧化锌@二氧化硅纳米颗粒嵌入多孔聚偏氟乙烯‑六氟丙烯基体中，制备了一种高效耐久的辐射制冷涂层。通过精确调控其微纳结构与嵌入过程，该复合涂层实现了96.6%的高太阳光反射率与97.2%的高红外发射率。在实际高强度户外日照下，涂层展现出卓越的制冷能力，可使小型建筑模型表面温度降低高达14.1°C。值得注意的是，在长达100天的连续户外紫外线照射后，涂层太阳光反射率仅下降1.9%，红外发射率几乎不变。这种强耐紫外线性能，结合优异的制冷性能与可扩展的制备工艺，直接应对了长期存在的耐久性挑战，为在建筑上广泛应用长效辐射制冷技术以应对城市热岛效应铺平了道路。

尽管本设计有效解决了光学性能衰减的瓶颈，但我们客观认识到其因依赖含氟聚合物与有机溶剂而存在的生态局限性。为实现终极可持续性，向环保、水基、无氟体系转型至关重要。因此，我们未来的研究将聚焦于将这些稳健的核壳散射中心整合到绿色、水性的基体中，以消除挥发性有机物排放。

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