南京大学高立波教授、周振佳 Nano Lett.:通过界面工程提升含CrTe₂异质结构的居里温度

南京大学高力波教授、周振佳等人发表题为 “Enhancing Curie Temperature for CrTe2‑Containing Heterostructures via Interfacial Engineering”于Nano Letters上

本文报道了通过界面工程在含CrTe₂的异质结构中实现居里温度（T꜀）显著提升的研究。采用“高温到低温”的生长策略，在4英寸晶圆上实现了层数可控的CrTe₂基二维范德华异质结构的可扩展生长。通过系统表征，发现WTe₂/6L CrTe₂和PtTe₂/6L CrTe₂异质结构在大型自旋轨道耦合作用下，T꜀高达300K，为实现高质量二维磁性范德华异质结构的可扩展制备提供了可行途径，并为未来二维自旋电子器件的设计提供了理论框架。

背景

二维（2D）磁性材料的发现为凝聚态物理和自旋电子学开辟了革命性的机遇。然而，由于热涨落和层间交换耦合较弱，大多数二维系统的内在磁有序受到强烈抑制，实现大面积、原子级薄层的二维范德华铁磁体且居里温度高于室温仍然是一个挑战。CrTe₂作为一种具有1T结构的二维磁性材料，因其强大的电子结构和强磁各向异性而备受关注。然而，缺乏有效的制备策略来通过层和界面工程在晶圆尺度上增强CrTe₂的T꜀。

主要内容概括

本研究针对二维磁性材料在自旋电子学应用中的关键挑战，即实现大面积、原子级薄层且居里温度高于室温的二维范德华铁磁体，通过创新的“高温到低温”生长策略，成功在4英寸晶圆上制备了层数可控的CrTe₂基二维范德华异质结构。研究团队通过精确控制生长条件，实现了多种异质结构的构建，包括Gra/CrTe₂、MoS₂/CrTe₂、WS₂/CrTe₂、WTe₂/CrTe₂和PtTe₂/CrTe₂，这些异质结构均展现出原子级锐利的界面、可控的层数和优异的结构均匀性。通过系统表征，发现这些异质结构中存在强大的邻近诱导界面磁增强效应，特别是WTe₂/6L CrTe₂和PtTe₂/6L CrTe₂异质结构，在大型自旋轨道耦合作用下，居里温度高达300K，实现了室温下的二维铁磁性。这一成果不仅为高质量二维磁性范德华异质结构的可扩展制备提供了新方法，还为未来二维自旋电子器件的设计提供了重要的理论指导和实践基础。

实验细节概括

实验采用了“高温到低温”的生长策略，首先通过磁控溅射在c面蓝宝石上沉积高纯度过渡金属薄膜，随后通过常压化学气相沉积（CVD）过程进行硫化或碲化，生长温度根据材料不同设定在500°C至800°C之间。对于二维范德华异质结构的制备，采用多周期的两步蒸镀过程，先生长高温材料，再生长低温材料，确保前一层材料不受损坏。

结论

本研究成功开发了“高温到低温”生长策略，实现了大面积、层数可控的CrTe₂基二维范德华异质结构的可扩展制备。通过系统表征，揭示了邻近诱导界面磁增强效应，显著提升了异质结构的居里温度，特别是WTe₂/6L CrTe₂和PtTe₂/6L CrTe₂异质结构实现了室温下的二维铁磁性。这一成果不仅为高质量二维磁性材料的制备提供了新途径，还为未来二维自旋电子器件的设计和应用奠定了重要基础。

图1. 含CrTe₂异质结构的堆叠生长。（a）通过两轮两步气相沉积法生长单层二硫化钼/单层二碲化铬（1L MoS₂/1L CrTe₂）的示意图。（b）分别在二硫化钼（MoS₂）、二硫化钨（WS₂）、碲化钨（WTe₂）和二碲化铂（PtTe₂）上生长的4英寸6层二碲化铬（6L CrTe₂）薄膜的照片。（c）分别为单层石墨烯/单层二碲化铬（1L Gra/1L CrTe₂）、单层石墨烯/双层二碲化铬（1L Gra/2L CrTe₂）、单层二硫化钼/单层二碲化铬（1L MoS₂/1L CrTe₂）和单层碲化钨/单层二碲化铬（1L WTe₂/1L CrTe₂）薄膜的光学图像。（d和e）分别为1L Gra/1L CrTe₂、1L Gra/2L CrTe₂、1L MoS₂/1L CrTe₂和1L WTe₂/1L CrTe₂薄膜的原子力显微镜（AFM）图像及相应的高度剖面图。

图2. 含CrTe₂异质结构的结构表征。（a）生长后的石墨烯/CrTe₂（Gra/CrTe₂）薄膜的原子分辨率扫描透射电子显微镜（STEM）图像。（b）Gra/CrTe₂薄膜中C、Te和Cr元素的相应能量色散X射线光谱（EDS）元素分布图。（c）Gra/CrTe₂薄膜的EDS能谱及其收集的元素比例。（d）二硫化钼/CrTe₂（MoS₂/CrTe₂）异质结构的X射线光电子能谱（XPS）精细谱（S 2p、S 2s、Mo 3d、Te 3d和Cr 2p）。（e）单个CrTe₂、二硫化钼（MoS₂）、二硫化钨（WS₂）、碲化钨（WTe₂）、二碲化铂（PtTe₂）及相应异质结构（MoS₂/CrTe₂、WS₂/CrTe₂、WTe₂/CrTe₂和PtTe₂/CrTe₂）的典型拉曼光谱。

图3. 含CrTe₂异质结构的反射磁圆二色性（RMCD）测量结果。（a）石墨烯/CrTe₂（Gra/CrTe₂）、二硫化钼/CrTe₂（MoS₂/CrTe₂）、二硫化钨/CrTe₂（WS₂/CrTe₂）和碲化钨/CrTe₂（WTe₂/CrTe₂）的晶体结构示意图。（b, c）分别为1层和6层CrTe₂异质结构在不同测量温度下，作为面外磁场函数的相应RMCD图。

图4. 含CrTe₂异质结构的统计磁特性。（a）在1层石墨烯（Gra）、1层二硫化钼（MoS₂）、1层二硫化钨（WS₂）和1层碲化钨（WTe₂）上生长的CrTe₂的层数依赖性居里温度（T꜀）。（b）在1层Gra、1层MoS₂、1层WS₂和1层WTe₂上生长的CrTe₂的层数依赖性矫顽力（H꜀）。（c）2层至6层CrTe₂的居里温度随底层衬底物种（石墨烯、MoS₂、WS₂、WTe₂和二碲化铂（PtTe₂））原子序数（Z）的变化。

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.6c00077