大家好,今天为大家分享一篇2026年3月13日发表在Advanced Materials的文献,题目为"Photoelectrochemical Nanofluidic Memristor: A New Family of Neuromorphic Building Blocks"。本文的第一作者是Jian-Xiang Pang,本文的通讯作者是Wei-Wei Zhao。
摘要
由于人类神经系统的结构和功能具有异质性,神经形态构件的创新一直是神经形态工程领域追求的目标。本文中,研究人员报告了一种新型光电化学纳米流控忆阻器(Photoelectrochemical Nanofluidic Memristor, PNM)的概念,其突触传输机制与人类视觉系统相似。通过将微型n型或p型半导体电极与带负电或正电的纳米通道相匹配,构建了四种PNM组合,它们展现出丰富的迟滞特性和仿生视网膜形态功能。该器件进一步实现了异源调节以及算法-纳米流控应用。作为一项概念验证,PNM有望成为一种通用技术,催生新一代神经形态构件,以推动水相神经形态学的探索。
研究背景与设计思路
生物视觉系统能高效地感知和处理光信息,为神经形态光电子学的发展提供了灵感。然而,主流的固态器件与生物视觉系统在突触传输机制上存在本质差异。生物突触通过电解质环境中的神经递质和离子进行生化感知和刺激。受此启发,本文提出了一种光电化学纳米流控忆阻器(PNM),旨在模拟人类视网膜中的信号传输过程。

图1. (A) 人类视网膜和 (B) PNMs中的光子-电化学-离子传输示意图。
如图1A所示,人类视网膜在生物液体中具有分层结构,视锥细胞作为光感受器吸收光子以维持氧化还原反应,为离子通过离子通道的流动奠定基础。此外,由神经递质谷氨酸(Glu)介导的兴奋性和抑制性信号共存,形成了正、负光电导(PPC/NPC)。受此启发,研究人员设计了具有相似信号传输机制的PNM(图1B)。一个微型n型(CdS)或p型(CuO)半导体电极被限制在带正电(+)或负电(-)的纳米移液管内。移液管内腔填充有谷氨酸氧化酶(GluOx),它可以识别神经递质谷氨酸并产生活性氧(H₂O₂)。在光照下,相应的氧化还原反应可以产生活性氧,从而调节通过纳米通道的离子流,最终分别导致仿生的正光电导(PPC)和负光电导(NPC)。
PNM器件的迟滞特性
通过将带正/负电的纳米通道与n/p型半导体电极进行匹配,研究人员获得了四种组合(+/n, +/p, -/n, -/p),并研究了它们独特的迟滞特性。

图2. (A) +/n 型和 (B) +/p 型PNM的迟滞特性。(C) 相应的离子行为示意图。(D) -/n 型和 (E) -/p 型PNM的迟滞特性。(F) 相应的离子行为示意图。
对于+/n型(图2A),由于纳米孔中不对称的正电荷分布,器件在无光照和无谷氨酸时表现出正向的离子电流整流(ICR)效应,形成一个顺时针的迟滞回线。光照会产生正向光生电压(PPV),从而增强迟滞电流。谷氨酸的存在会通过酶反应产生H₂O₂(电子给体),进一步增强PPV,使迟滞回线进一步扩大。
对于+/p型(图2B),由于p型半导体的特性,光照会产生负向光生电压(NPV),而谷氨酸产生的H₂O₂作为电子受体,会进一步增强NPV,导致迟滞电流逐步减小。图2C展示了相应的离子行为,即n型和p型半导体的光生电压会分别增强或减弱外加正电压驱动的阴离子内流。
对于-/n型(图2D)和-/p型(图2E),由于纳米通道带负电,器件表现出负向的离子电流整流效应。其迟滞回线在光照和谷氨酸存在下的变化规律与+/n和+/p型相反,其离子行为如图2F所示。这四种组合展示了丰富的、可调控的电学特性。
突触可塑性模拟
突触可塑性是学习和记忆的神经基础。研究人员利用PNM器件模拟了多种典型的突触可塑性行为。

图3. 突触可塑性。(A) +/n 型的PPC与PPF行为。(B) +/p 型的NPC与PPD行为。(C) -/n 型的PPC与PPD行为。(D) -/p 型的NPC与PPF行为。(E) +/n 型和 (F) -/p 型从STP到LTP的转变。
通过施加两个连续的光脉冲,研究了成对脉冲易化(PPF)和成对脉冲抑制(PPD)行为。
- • +/n型 (图3A): 表现出正光电导(PPC)和PPF行为,并在谷氨酸存在时得到增强。该器件还显示出良好的正光电导记忆(PPM)效应。
- • +/p型 (图3B): 表现出负光电导(NPC)和PPD行为,在谷氨酸存在时增强,但没有光电导记忆。
- • -/n型 (图3C): 表现出PPC和PPD行为,同样没有记忆效应。
- • -/p型 (图3D): 表现出NPC和PPF行为,并具有负光电导记忆(NPM)效应。
由于+/n和-/p型器件具有光电导记忆效应,它们可以实现从短时程可塑性(STP)到长时程可塑性(LTP)的转变(图3E, 3F)。通过增加光脉冲的数量,电流的保持时间随之延长,这与大脑中记忆的形成过程类似。

图4. (A) +/n 型, (B) +/p 型, (C) -/n 型, 和 (D) -/p 型器件的机理示意图。
这些现象的机理与半导体特性和离子电流整流效应密切相关。如图4所示,对于具有记忆效应的+/n和-/p型,光照后产生的载流子(电子或空穴)会与电极或H₂O₂发生反应,导致离子在纳米通道内持续积累,形成记忆。光照停止后,积累的离子缓慢消散,表现为缓慢衰减的电流。而对于无记忆效应的+/p和-/n型,光照导致通道内离子耗尽,限制了电流,光照停止后,载流子迅速复合,电流也随之快速恢复。
异源调节与高级突触功能
在生物体中,突触后神经元可以接收多种激励,形成异源突触。研究人员利用+/n和-/p型PNM分别模拟了兴奋性和抑制性异源突触。

图5. 异源调节。(A) 异源突触示意图。(B) 人工兴奋性异源突触。(C) 人工抑制性异源突触。(D) +/n 型的非对称STDP赫布学习。(E) -/p 型的非对称STDP反赫布学习。(F) +/n 型和 (G) -/p 型的LTP/LTD行为。
如图5B和5C所示,通过协同施加光信号和不同强度的电信号,可以精细地调节兴奋性(PPC)和抑制性(NPC)信号的强度。
此外,该器件还实现了时序依赖可塑性(Spike-Timing-Dependent Plasticity, STDP)这一重要的赫布学习规则。以光脉冲为突触前信号,电脉冲为突触后信号,+/n型器件表现出非对称的赫布学习行为(图5D),而-/p型器件则表现出非对称的反赫布学习行为(图5E)。谷氨酸的存在不仅能增强突触连接的强度变化,还能使学习曲线从线性变为非线性,更接近生物化学突触的特性。
通过施加连续的光脉冲(写入)和反向电脉冲(擦除),器件可以实现长时程增强(LTP)和长时程抑制(LTD)功能(图5F, 5G)。谷氨酸的存在显著增大了器件的电导调制范围,表明其处理光信息的能力得到了优化。
算法-纳米流控应用
为了验证PNM在神经形态计算中的实际应用潜力,研究人员进行了一系列算法-纳米流控的实现。

图6. 算法-纳米流控实现。(A) 用于手写数字识别的三层人工神经网络示意图。(B1) +/n 型在有无Glu情况下的识别准确率。(B2, B3) 对应的映射图像示例。(C1) -/p 型在有无Glu情况下的识别准确率。(C2, C3) 对应的映射图像示例。(D) 由+/n和-/p组成的集成PNM示意图。(E) 人类视网膜感受野和不同卷积核的示意图。(F) 和 (G) 使用PNM进行图像反转和浮雕处理。
研究人员构建了一个三层人工神经网络(ANN),利用PNM的LTP/LTD特性作为权重更新的基础,进行手写数字“6”的识别任务(图6A)。结果显示,对于+/n型器件,谷氨酸的加入使识别准确率从75.4%提高到90.4%(图6B)。这证明了神经递质调控对于提升计算性能的重要性。
此外,研究人员还构建了集成的PNM器件(图6D),模拟了视网膜中的感受野功能(图6E)。通过协同+/n型器件的PPC效应和-/p型器件的NPC效应,可以构建不同的卷积核,对图像进行预处理。如图6F和6G所示,该器件成功实现了图像反转和浮雕等功能,实验结果与理想的数学计算结果吻合良好。
总结与展望
本文报道了一项关于光电化学纳米流控忆阻器(PNM)的概念验证研究,其主要创新点和未来方向可总结如下:
创新点:
- 1. 概念创新: 首次提出并实现了一种光电化学纳米流控忆阻器(PNM),将光电化学与纳米流控忆阻器相结合,为水相神经形态器件开辟了新方向。
- 2. 功能多样性: 通过匹配不同类型的半导体电极和带电纳米通道,构建了四种具有不同神经形态功能(如正/负光电导、PPF/PPD)的PNM器件,成功模拟了生物视觉中的兴奋性和抑制性信号通路。
- 3. 生化调控: 器件能够响应真实的神经递质(谷氨酸),并以此调控突触可塑性,使其更接近生物突触的化学调节机制。
- 4. 多通路协同调控: 实现了光、电和化学信号的协同调控(异源调节),模拟了复杂的突触功能,如时序依赖可塑性(STDP)和可配置的长时程增强/长时程抑制(LTP/LTD)。
未来方向与改进:
- 1. 器件集成与规模化: 未来研究需致力于开发大规模、高密度的PNM阵列制备技术,以构建更复杂的神经网络,这是实现高级计算功能的前提。
- 2. 生物兼容性与生物集成: 应进一步探索器件的生物兼容性,以期实现与活体神经元或生物组织的直接集成,为构建生物混合系统奠定基础。
- 3. 多重神经递质响应: 可拓展器件对多种神经递质的响应能力,以模拟大脑中更为复杂的化学微环境和神经调质作用。
- 4. 与传统电路的融合: 探索将PNM与成熟的CMOS技术相结合的混合计算架构,有望发挥水相离子电子学和固态电子学的各自优势,推动人工智能和生物接口技术的发展。
总而言之,这项工作首次报道了能够在纳米流控忆阻器中实现由真实神经递质介导的光信息感知、存储和清除的PNM器件,有望催生新一代的神经形态构件,并在生物集成系统和先进生物传感器等领域展现应用潜力。