南京师范大学王琛教授课题组.JACS|用于多重和无标记细菌检测的不对称双管纳米吸管中的酶促电荷转换

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c23220

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●「论文摘要」●

细菌检测仍然是全球公共卫生的一大挑战，迫切需要快速且精确的检测策略。传统的核酸或抗原检测方法面临高成本和污染风险的问题。相反，细菌酶因其菌株特异性表达和固有的催化放大能力而成为有吸引力的靶标。

在此，我们开发了一种具有异质修饰纳米界面的酶响应型双管纳米毛细管，用于敏感的无标记多重细菌检测。两个独立功能化的通道将酶触发的表面电荷转换与纳米流体离子电流整流（ICR）表征相结合。暴露于β-半乳糖苷酶(β-Gal)或β-葡萄糖醛酸酶(β-Glu)会选择性地改变通道表面电荷，从而调节通道间电荷不对称性。

利用细菌酶学特征，纳米微管能够生成特定物种的离子电流整流(ICR)特征，实现无标记定量分析，且可在30分钟内完成，对大肠杆菌的检测限为12 CFU/mL，对克雷伯氏肺炎菌的检测限为126 CFU/mL。其实际适用性已在多种复杂基质中得到验证：在牛奶和饮用水中的回收率为97.49–106.94%，在血清中的回收率为101.37–113.91%（5000–50,000 CFU/mL），显示其在中等程度细菌感染诊断方面的潜力。

这一创新之处在于传感器的无标记操作、快速响应和多重检测能力，解决了当前细菌监测系统的关键限制，并为食品安全和临床诊断等应用提供了一种成本效益高的现场病原体筛查平台。

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●「部分图表」●

Figure S1. Optical image of the nanopipette aperture.

Figure S2. Representative SEM image of a dual-barrel nanopipette tip, showing the measured cone angle of 5°.

Figure S3. (A) I-V curves of the left barrel from 10 different θ-nanopipette in 100 mM KCl. (B) I-V curves of the right barrel from 10 different θ-nanopipette in 100 mM KCl. (C) I-V curves of the dual barrel from 10 different θ-nanopipette in 100 mM KCl.

Figure S4. 1H-NMR (CDCl3, 300MHz) of β-Glu-1.

Figure S5. 13C-NMR (75 MHz, DMSO-d6) of β-Glu-1.

Figure S6. Mass spectrometry of β-Glu-1.

Figure S7.1H-NMR (300 MHz, DMSO-d6) of β-Glu-2.

Figure S8.13C-NMR (75 MHz, DMSO-d6) of β-Glu-2.