南京工大&清华Science Advances:非对称Ru─O位点催化,甲醇氧化“点石成金”,工业级绿氢与甲酸联产

📧 通讯作者: Suli Liu（南京工业大学化学与分子工程学院）；Dingsheng Wang（清华大学化学系）；Zhihui Dai（南京工业大学化学与分子工程学院/南京师范大学化学与材料科学学院）

相关研究成果以"Asymmetric Ru─O sites in self-activated catalysts for efficient electrochemical methanol oxidation and industrial-scale hydrogen generation"为题发表在Science Advances上。

[1] 图 1. RuOx@Mo(Mn)Ox 的形貌表征。(A) RuOx@Mo(Mn)Ox 合成示意图。(B) RuOx@Mo(Mn)Ox 的 HAADF-STEM 图像；插图显示粒径分布。(C 和 D) RuOx@Mo(Mn)Ox 的带有晶格条纹信息的 HAADF-STEM 图像，RuO2 区域以白色虚线框标出。(E) RuOx@Mo(Mn)Ox 的原子强度分布，对应于 (D) 中青色和红色虚线框。(F) RuOx@Mo(Mn)Ox 表面应变分量 εxx 的 GPA 等高线图。(G) RuOx@Mo(Mn)Ox 的 EDX 元素分布图。[2] 图 2. RuOx@Mo(Mn)Ox 的结构和电子性质。RuOx@Mo(Mn)Ox、RuOx@MoOx 和 RuOx@MnOx 的高分辨 XPS 谱：(A) Ru 3p，(B) Mo 3d，(C) Mn 2p 和 (D) O 1s。(E) RuOx@Mo(Mn)Ox、RuOx@MoOx 和 RuOx@MnOx 的拉曼光谱。(F) RuOx@Mo(Mn)Ox 和泡沫镍 (NF) 的接触角。(G) RuOx@Mo(Mn)Ox、RuOx 和 Mo(Mn)Ox 的功函数。(H 和 I) RuOx@Mo(Mn)Ox 界面电荷转移示意图。a.u.，任意单位。[3] 图 3. 催化剂在三电极体系中的 OER 和 MOR 电化学活性。(A) 不同催化剂在 1.0 M KOH 溶液中的 LSV 曲线 (含90% IR 补偿)。(B) 不同催化剂在 1.0 M KOH + 2.0 M 甲醇中的 LSV 曲线 (含90% IR 补偿)。(C) 展示不同催化剂的 Tafel 曲线、potential@E₁₀₀、potential@E500、potential@E1000 和 j@1.4 V 值的雷达图。(D) 在不同外加电位下，RuOx@Mo(Mn)Ox 在 1.0 M KOH + 2.0 M 甲醇溶液中的 HCOO− 法拉第效率和产率 (误差棒表示在相同条件下进行三次独立计时电流实验所得的标准偏差)。(E) RuOx@Mo(Mn)Ox 在不同电流及100 mA cm−2 下，在 1.0 M KOH + 2.0 M 甲醇中的相应计时电位测量。在100 mA cm−2 下进行耐久性测试，并在24 小时内定期补充电解液。(F) RuO_x@Mo(Mn)O_x 在24 小时稳定性测试前后的拉曼光谱。(G 和 H) RuOx@Mo(Mn)Ox 在24 小时稳定性测试后的 HAADF-STEM 图像分析，插图显示粒径分布直方图。[4] 图 4. RuO_x@Mo(Mn)Ox 在双电极体系中的电催化性能。(A) RuOx@Mo(Mn)Ox 在含和不含 2.0 M 甲醇的 1.0 M KOH 电解液中的 LSV 曲线 (含90% IR 补偿)。插图为双电极示意图。(B) RuOx@Mo(Mn)Ox || RuOx@Mo(Mn)Ox 及对比催化剂在 1.0 M KOH + 2.0 M 甲醇中不同电流密度下的电池电压。(C) RuOx@Mo(Mn)Ox || RuOx@Mo(Mn)Ox在100 mA cm−2 下的相应计时电位测量，并在24 小时内定期补充电解液。(D) H2 和O2 产量的实测值与理论值。(E) RuOx@Mo(Mn)Ox 在不同外加电位下的 HCOO− 法拉第效率。(F) AEMWE 中 RuOx@Mo(Mn)Ox || RuOx@Mo(Mn)Ox、RuOx@Mo(Mn)Ox || Pt/C 和 RuO2 || Pt/C在1.0 M KOH + 2.0 M 甲醇中的 LSV 曲线。插图为 AEMWE 示意图。(G) AEMWE 中 RuOx@Mo(Mn)Ox || RuOx@Mo(Mn)Ox 和对比催化剂在不同电流密度下的电池电压。(H) RuOx@Mo(Mn)Ox || RuOx@Mo(Mn)Ox在200 mA cm−2 下用于 MOR || HER 的稳定性测试。[5] 图 5. RuO_x@Mo(Mn)Ox 催化剂的多尺度机理探索。(A) 原位 EIS 和拉曼光谱测量机制示意图。(B) RuOx@Mo(Mn)Ox 在不同电位下用于 MOR 的 Bode 图。(C) RuOx@Mo(Mn)Ox 在 MOR 过程中不同电位下的原位拉曼光谱。(D) RuOx@Mo(Mn)Ox、RuOx@MoOx 和 RuOx@MnOx 在含和不含甲醇的 1.0 M KOH 中的开路电位 (OCP)。(E) 具有界面工程的 RuOx@Mo(Mn)Ox 异质结构示意图。(F) 在 U = 0.016 V (相对于 RHE) 下，RuOx@Mo(Mn)Ox 表面上 CH3OH* 和H2O* 的吸附吉布斯自由能计算值。(G) RuOx@Mo(Mn)Ox 和 RuO2 的 PDOS。(H) 在 U = 0.016 V (相对于 RHE) 下，MOR 在 RuOx@Mo(Mn)Ox 和 RuO2 表面上发生的自由能曲线。

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