「国家杰青」领衔!南京大学/中国科学技术大学/复旦大学/合肥国家实验室,共发Nature Physics!

非常规高温超导机理是凝聚态物理数十年核心科学难题，铜基、铁基超导体的配对机制至今未形成统一理论，2023 年高压下双层 Ruddlesden-Popper 相 La₃Ni₂O₇体系发现 80 K 级高温超导，开辟镍基超导全新研究赛道，其 Ni-3d_z² 与 3d_x^2-y2双轨道协同输运特性，与单轨道主导铜基超导体存在本质差异，为对比揭示高温超导配对根源提供关键新平台。高压块体样品制备、原位电子结构表征难度极大，而近年发展的衬底压缩应变调控外延薄膜技术，可在常压条件实现双层镍酸盐稳定超导，规避高压测试限制；但长期存在核心实验空白：缺乏角分辨光电子能谱（ARPES）对超导态本征能隙的直接实空间观测，无法区分费米面不同口袋的超导响应，难以判定能隙有无节点、明确配对对称性，同时掺杂、应变、多轨道耦合对费米面拓扑与超导能隙的协同调控规律尚不清晰，镍基超导库珀对形成的微观驱动力缺乏直接实验证据。基于此，南京大学、中科大联合团队制备 Sr 掺杂 2 个晶胞厚的 La_2.79Sr_0.21Ni₂O₇超薄外延薄膜，依托高分辨低温 ARPES 结合第一性原理计算，首次直接观测到超导相变诱导的费米前沿能隙移动，系统厘清双层镍酸盐超导电子演化规律。

南京大学聂越峰教授团队联合中国科学技术大学沈大伟教授、复旦大学/合肥国家实验室封东来教授在《Nature Physics》上发表了题为“Observation of superconductivity-induced leading-edge gap in a bilayer nickelate”的研究论文。

1.常压超薄超导薄膜精准制备与原子级表征

采用 SrLaAlO₄（SLAO）衬底引入 2% 面内压缩应变，分子束外延生长仅 2 个晶胞厚度无覆盖层 La_2.79Sr_0.21Ni₂O₇超导薄膜，RHEED、HAADF-STEM、EDS 元素 mapping 证实薄膜原子平整、界面清晰、元素均匀无偏析，衬底应变完全传递至薄膜，实现稳定常压超导，解决块体样品难原位表征的瓶颈。霍尔测试证明体系为空穴型载流子，正常态电阻率呈近二次方温度依赖（幂指数 1.8），呈现强关联奇异金属特征。

2.多光子能量 ARPES 完整重构三维费米面

通过 45/90/120 eV 可变光子能量调控 k_z 动量维度，完整测绘 k_z=0、0.5π、π 三维费米面，识别 α、β 两类核心费米口袋；结合 DFT+U 理论计算对比不同泛函（PBE/R2SCAN/HSE）、不同 Hubbard U 值、有无应变下费米面与能带色散，明确 Ni-3d_z² 轨道衍生 γ 带顶位于费米能级下方 70–370 meV，证实双轨道共同参与费米面构筑，厘清应变与电子关联对能带重整的调控作用。

3.首次直接观测超导诱导前沿能隙（Leading-edge gap），给出无节点能隙关键证据

变温 ARPES 测试跨越超导转变温度（Tc≈40 K），低温 7 K 超导态下 α、β 费米口袋的能分布曲线（EDC）费米前沿同步向低结合能偏移，形成清晰超导前沿能隙；温度循环升降温实验证明该偏移为超导本征可逆信号，排除温度、样品降解等干扰；多套背景扣除、归一化 / 非归一化 EDC 拟合交叉验证，α、β 口袋超导能隙均约 1.5–2.3 meV，全布里渊区动量位置均观测到有限能隙偏移，不存在能隙节点，直接支撑 s± 波配对模型。

4.定量建立能隙演化 - 超导转变温度的定量关联

对不同动量轨迹、不同温度 EDC 进行线性谱函数拟合，提取前沿能隙偏移量随温度变化曲线，拟合得到 α 带 Tc=35.0±4.5 K、β 带 Tc=37.5±8.5 K，与输运测试超导转变温度高度吻合；费米面处谱重随降温持续上升，证实超导态相干准粒子密度提升，揭示多口袋同步发生库珀对凝聚的微观图像。

5.理论 - 实验对照阐明磁性与轨道对超导的调控机制

DFT+U 分别计算无磁、A 型反铁磁 Ni 有序结构的电子结构，对比不同掺杂浓度（纯 La₃Ni₂O₇/21% Sr 掺杂）费米面拓扑差异，证明 Sr 空穴掺杂调控费米面口袋尺寸，压缩应变提升轨道杂化强度，二者协同诱发超导；同时区分 3d_x^2-ʸ² 与 3d_z² 轨道能带贡献，证实双层层间 z² 轨道耦合是镍基超导配对核心驱动力。

图1：原位臭氧处理 La_{2.79}Sr_{0.21}Ni₂O₇ 薄膜的结构与输运表征

图2：La_{2.79}Sr_{0.21}Ni₂O₇ 薄膜的费米面

图3：La_{2.79}Sr_{0.21}Ni₂O₇ 薄膜的能带色散与重整化

图4：跨越超导转变的对角线方向附近的 leading-edge shift

图5：BZ 对角线方向的 leading-edge shift

本研究借助 SLAO 衬底施加 2% 压缩应变，成功制备出仅 2 个晶胞厚度、常压下具备超导特性的 La_2.79Sr_0.21Ni₂O₇超薄薄膜，原子表征与输运测试证实薄膜界面平整、应变充分传递，体系正常态呈现强关联奇异金属行为且在 40 K 附近发生超导相变；通过可变光子能量 ARPES 完整重构材料三维费米面，观测到 α、β 两类空穴费米口袋，结合 DFT+U 理论计算证实 Ni-3d_z² 与 3d_x^2-ʸ² 双轨道共同主导费米面电子态，压缩应变、Sr 空穴掺杂与电子关联效应协同调控能带拓扑结构；变温 ARPES 实验首次直接观测超导相变诱发的费米前沿能隙偏移，α、β 口袋超导能隙约 1.5–2.3 meV，全布里渊区动量位置均存在有限能隙、无节点特征，升降温循环证明该能隙信号具备超导本征可逆性，直接支撑 s± 波配对模型；费米面谱重随超导有序化明显提升，同时观测到 70 meV 附近电子 - 玻色子耦合特征，理论模拟进一步阐明双层 NiO 层间 3d_z²轨道超交换耦合是库珀对形成的核心驱动力，从实验与理论层面区分了镍基与铜基高温超导的微观配对机理。

后续可系统调控稀土掺杂比例绘制完整镍基超导电子相图，定量解析载流子浓度对费米面拓扑、超导能隙与临界温度的连续调控规律；搭建低温 ARPES 原位外场调控平台，结合扫描隧道谱、中子衍射等多表征手段交叉验证自旋涨落、玻色子耦合与超导能隙的内在关联；同时梯度调控薄膜层数，探究层间轨道耦合强度对超导性能的影响，尝试进一步提升常压超导转变温度；此外依托本文实测的费米面与能隙数据完善双轨道 t-J 有效理论模型，精准复现无节点 s± 能隙特征，逐步建立适用于镍基高温超导的统一理论体系，为新型常压镍基超导材料的设计开发提供理论与实验支撑。

Observation of superconductivity-induced leading-edge gap in a bilayer nickelate.Nature Physics.

DOI：10.1038/s41567-026-03396-z

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