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南京大学丁爱军教授团队 ES&T Letters | 青藏高原高寒湿地:一个被忽视的大气硫来源

2026-06-06 11:13:27

英文原题：Alpine Wetlands as an Overlooked Source of Dimethyl Sulfide (DMS) on the Tibetan Plateau

通讯作者：刘腾宇（Tengyu Liu），南京大学

作者：谢宇佳（Yujia Xie）^#，查乔治（Qiaozhi Zha）^#，刘腾宇（Tengyu Liu）*，刘昊宇（Haoyu Liu）, 殷俊超（Junchao Yin），刘宇亮（ Yuliang Liu），王佳萍（ Jiaping Wang），齐西萌（Ximeng Qi），朱才俊（Caijun Zhu），聂玮（Wei Nie），迟旭光（Xuguang Chi），黄昕（Xin Huang），丁爱军（Aijun Ding）

摘要

海洋排放的二甲基硫醚（DMS）是大气中最大的天然硫源。尤其是在硫源匮乏、偏远洁净的内陆环境中，DMS的快速氧化及其生成的含硫物种对维持区域硫循环发挥着至关重要的作用。然而，目前对陆地DMS源的观测与量化研究仍十分有限，针对青藏高原湿地区域的研究更是处于空白状态。本研究利用Vocus质子转移反应飞行时间质谱仪（Vocus PTR-ToF-MS），在青藏高原若尔盖湿地（海拔3429米）开展了原位观测。结果表明，该环境中的DMS浓度处于较高水平（峰值达48.1 pptv），具有显著的日变化特征，且与厌氧沉积物中微生物排放的甲烷（CH₄）和二氧化碳（CO₂）的变化趋势高度类似。基于观测数据估算，青藏高原湿地DMS年排放量约为2.3 × 10^-5至6.5 × 10^-4 Tg S yr^-1，与其他具有全球重要性的陆地DMS源处于同一量级。研究表明，青藏高原广袤的高寒湿地是一个此前被忽视的生物源DMS排放区，这对于理解近原始及工业化前陆地环境中的全球DMS收支平衡具有潜在的重要意义。

正文

二甲基硫醚（DMS）是全球大气中最重要的天然硫源之一，其氧化产物可生成硫酸盐气溶胶和云凝结核，对全球气候产生深远影响。长期以来，海洋浮游植物被认为是DMS的最主要来源（全球年排放量约为15.5–34.4 Tg S）。相比之下，由于缺少观测数据的支持，陆地环境DMS排放的贡献一直难以得到全面且准确的量化；在面积广阔、人为干扰极少的近原始内陆地区（如青藏高原湿地），相关观测更是处于空白。

鉴于此，南京大学丁爱军教授团队在青藏高原东北部的若尔盖湿地（海拔3429米）开展了为期三周的强化观测实验（2023年9月15日至10月5日）。研究团队利用高分辨率Vocus质子转移反应飞行时间质谱仪（Vocus PTR-ToF-MS），成功实现了青藏高原高寒湿地大气DMS浓度的高精度连续观测。研究结果显示，若尔盖湿地大气中存在较高浓度的DMS，平均浓度约为9.87 ± 8.68 pptv，峰值最高可达48.1 pptv，与部分海洋环境的观测水平相当（图1）。此外，该环境中的DMS浓度呈现出显著的日变化特征：夜间浓度大幅升高，白天则逐渐降低。这一变化趋势与甲烷（CH₄）和二氧化碳（CO₂）的时间序列高度类似，表明DMS与这两种温室气体可能共同源自湿地厌氧沉积物中的微生物活动。

图1. 观测期间若尔盖站DMS、CH₄、CO₂浓度及气象参数时间序列。

进一步分析表明，夜间DMS与CH₄之间存在良好的正相关性（Pearson相关系数 r = 0.57），而DMS与生物质燃烧示踪物（乙腈）之间则无显著相关性（图2）。这一结果有效排除了人为源对该地区DMS的潜在贡献。研究团队指出，夜间稳定的边界层条件有利于湿地排放的DMS在近地面不断积累；与此同时，夜间光化学反应的停滞显著削弱了大气中DMS的化学汇。通过这两种物理与化学过程的共同作用，导致了DMS浓度的夜间峰值。

图2. DMS与DMS/CO的日变化特征，以及DMS与CH₄和乙腈的相关性分析结果。

基于夜间观测获取的DMS与CH₄的增强比（ΔDMS/ΔCH₄ = 5.7 × 10^-5，并结合已有文献中对于青藏高原湿地CH₄年排放总量（0.2–5.66 Tg CH₄ yr^-1）的评估数据，本研究推算出青藏高原湿地DMS的年排放量约为2.3 × 10^-5至6.5 × 10^-4 Tg S yr^-1。这一排放水平已与全球酸性硫酸盐土壤、稻田及加拿大北方地盾区湖泊等关键陆地DMS源处于同一量级（图3）。需要强调的是，由于本观测实验是在秋季开展，湿地微生物活性可能显著低于夏季，因此当前的估算结果很可能较为保守。

图3. 青藏高原湿地DMS年排放量与全球及区域其他DMS排放源的对比。

本研究的结果揭示了青藏高原广袤的高寒湿地构成了全球一个此前被完全忽视的生物源DMS排放源。在当前全球变暖加剧的预期下，海洋DMS排放在未来可能呈现下降趋势，这使得陆地DMS源的相对贡献变得愈发关键。来自高寒湿地排放的DMS作为二氧化硫（SO₂）和硫酸（H₂SO₄）的天然前体物，对青藏高原上空气溶胶的成核演变及其后续的气候效应具有潜在的深远影响。该研究成果的取得，为精确评估全球DMS收支平衡、解析近原始内陆生态系统的硫循环规律提供了不可或缺的关键观测证据。

相关论文发表在Environmental Science & Technology Letters上，Yujia Xie（谢宇佳）和Qiaozhi Zha（查乔治）博士为共同第一作者，Tengyu Liu（刘腾宇）博士为通讯作者。

通讯作者简介：

谢宇佳硕士研究生

谢宇佳，南京大学大气科学学院硕士研究生，主要研究方向为天然硫来源及转化机制。

査乔治助理研究员

査乔治，南京大学大气科学学院助理研究员，主要研究方向为高海拔环境下的大气新粒子生成及其前体物来源。在NSR、GRL、ACP等期刊发表SCI论文50余篇，H-index 33。

刘腾宇副教授

刘腾宇，南京大学大气科学学院副教授、博士生导师，主要从事气溶胶多相化学反应及二次有机气溶胶来源和生成机制相关研究。在PNAS、Nature Chemistry等国际一流期刊发表SCI论文80余篇，总引用3000余次。2022年获优秀青年科学基金资助。

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